在高磁场条件下，量子霍尔系统通常同时存在偶数和奇数量子化态。选择性地控制这些量子化态具有挑战性，但对于理解奇异基态和操纵自旋纹理至关重要。在此，北京大学彭海琳教授，南京大学袁洪涛教授和以色列威兹曼研究院颜丙海教授等人展示了Bi2O2Se薄膜中的量子霍尔效应，在高达50 T的脉冲强磁场中，只观察到偶数量子霍尔效应，而没有奇数态。

当把外延Bi2O2Se薄膜的厚度减小到一个晶胞时，在这种生长在SrTiO3上的Janus（非对称）薄膜中观察到奇数和偶数态。通过基于Bi2O2Se薄膜的Rashba双层模型，可以将较厚薄膜中唯一的偶数态归因于隐藏的Rashba效应，即[Bi2O2]2+层两个扇区的局部反转对称破缺产生了相反的Rashba自旋极化，而这两种极化相互补偿。在生长在SrTiO3上的单胞Bi2O2Se薄膜中，顶部表面和底部界面引入的不对称会诱发净极性场，由此产生的全局Rashba效应消除了较厚薄膜对称情况下的带退变性。相关文章以“Even-integer quantum Hall effect in an oxide caused by a hidden Rashba effect”为题发表在Nature Nanotechnology上。

研究背景

量子霍尔效应（QHE）对于探测和理解二维（2D）系统中的新型电子状态具有重要意义。在大多数二维电子系统中，可以普遍观察到偶数和奇数整数量子霍尔共存的现象。这些系统中相似的QHE表明具有相同的自旋纹理和提升的自旋退行性。最近，二维层状材料的出现为探索独特的自旋纹理和QHE提供了机会，因为电子状态和自旋纹理可以通过外部电场调制和原子水平的反转对称工程来调整。然而，在之前报道的二维层状材料中的量子霍尔效应中，高磁场中的量子化主要受塞曼效应的影响，由于其中原子重量轻，自旋轨道耦合（SOC）相对较小。相比之下，对于具有较强自旋轨道耦合和Rashba效应的量子霍尔系统，实现新的自旋轨道耦合是可行的。

图文导读

层状Bi2O2Se中的晶体结构和隐藏的Rashba效应

作者选择二维Bi2O2Se作为目标材料，首先，导带最小值附近的电子态主要来源于具有强SOC的重Bi p轨道带。其次，与范德华材料不同，Bi2O2Se属于I4/mmm空间群，显示出反转对称的层状晶格结构，因此每个[Bi2O2]2+层形成了一个Rashba双层（图1b）。第三，隐藏的Rashba效应可以通过厚度控制来调节，通过分子束外延（MBE）技术可以可控地生长出不同厚度的高迁移率Bi2O2Se薄膜，厚度甚至可以低至1 μc。

图1：Bi2O2Se薄膜中的Rashba双层结构。

如图2a-c所示，不同厚度薄膜中的界面Bi2O2Se层是反转不对称的，由于巨大的介电常数差和界面上没有底层Se，形成了Janus结构。在薄膜中，电子波函数主要分布在中间区域，因此与超薄薄膜相比，厚薄膜中导带受界面场的影响要小得多。因此，厚薄膜的全局Rashba效应可以忽略不计，并带有隐藏的自旋纹理。随着薄膜厚度的减小，波函数到达界面并开始感受界面电场。

因此，超薄薄膜（例如1 μ厚）可能会表现出强烈的全局Rashba效应。因此，不同厚度的薄膜将具有不同的Rashba效应，厚度可调的高迁移率二维Bi2O2Se外延薄膜可以选择性地控制Rashba效应、自旋纹理和量子霍尔态。为了进一步证明外延Bi2O2Se薄膜具有优异的迁移率特性，作者进行了低温霍尔效应测量（图2d），并在此基础上获得了霍尔迁移率。这里有三个重要的观察结果。

首先，外延Bi2O2Se薄膜在最低温度下的霍尔迁移率达到了12435 cm2 V-1 s-1的最大值，从而能够观察到其中的舒勃尼科夫-德哈斯效应（SdH）振荡和量子化态。其次，霍尔迁移率随厚度增加而增加。超薄Bi2O2Se薄膜中载流子迁移率的降低可能是由于界面和顶面的散射造成的。第三，由于外延Bi2O2Se薄膜的有效质量小、在环境条件下具有良好的化学稳定性和高质量的晶序，因此非封装Bi2O2Se薄膜中的迁移率高于其他已报道的非封装二维半导体。

图2：钛酸锶衬底商外延Bi2O2Se薄膜的STEM图像和电学表征。

二维Bi2O2Se中厚度相关的SdH振荡和QHE

为了证实外延薄膜的二维性质，作者进行了随角度变化的磁阻测量。当施加高达14 T的静态磁场时，在6-uc厚的外延Bi2O2Se薄膜的纵向磁阻中观察到明显的SdH振荡。当磁场与样品平面法线方向的夹角（θ）倾斜时，作为磁场垂直分量函数的SdH振荡极值位置几乎不移动，这表明6-uc厚的Bi2O2Se具有单一频率的二维特征。

同时，从快速傅立叶变换（FFT）分析中提取的随角度变化的振荡频率可以很好地与二维模型拟合，这也揭示了 Bi2O2Se薄膜中严格的二维费米面。

图3：外延Bi2O2Se薄膜中的偶数QHE。图4：Bi2O2Se纳米片中的偶数QHE。图5：外延Bi2O2Se薄膜中与厚度相关的QHE和量子振荡。图6：计算的Bi2O2Se薄膜的有效g因子和能带结构。

结论展望

综上所述，作者证明了在独特的自旋退化拉什巴双层结构（即隐藏的Rashba效应）驱动下的Bi2O2Se量子霍尔系统中，当磁场达到50 T时，唯一的偶数整数态，其中两个扇区形成具有相反Rashba自旋极化的反转，并相互补偿。

同时，在Bi2O2Se薄膜中，由于基底/薄膜界面引起的对称性破坏，隐藏的Rashba效应可能与全局拉什巴效应共存。当具有非对称Janus结构的外延薄膜厚度减小到1个单元格时，奇数和偶数整数量子霍尔都会出现，此时界面诱导的反转对称破缺会产生巨大的全局Rashba效应。此外，这种二维Janus结构中的全局拉什巴参数达到了440 meV Å，这是已知二维半导体Rashba系统中最大的参数值之一。

因此，通过调节高迁移率二维Bi2O2Se薄膜的厚度，可以有效地定制两个Rashba层的补偿状态和QHE，从而实现对新型电子态、能带拓扑和自旋纹理的控制。

文献信息

Jingyue Wang, Junwei Huang, Daniel Kaplan, Xuehan Zhou, Congwei Tan, Jing Zhang, Gangjian Jin, Xuzhong Cong, Yongchao Zhu, Xiaoyin Gao, Yan Liang, Huakun Zuo, Zengwei Zhu, Ruixue Zhu, Ady Stern, Hongtao Liu, Peng Gao, Binghai Yan, Hongtao Yuan, Hailin Peng, Even-integer quantum Hall effect in an oxide caused by a hidden Rashba effect, Nature Nanotechnology, doi.org/10.1038/s41565-024-01732-z2

最新JACS：高κ介质与二维半导体的外延集成高介电常数（高κ）介电材料的合成及其与沟道材料的集成一直是最先进的晶体管架构的关键挑战，因为它们可以提供强大的栅极控制和低工作电压。对于下一代电子产品，正在探索具有无悬挂键表面和原子厚度的高迁移率二维（2D）层状半导体作为沟道材料，以实现更短的沟道长度和更少的界面散射。目前，高κ电介质与高迁移率2D半导体的集成主要依赖于原子层沉积或转移堆叠，这可能会导致一些不良问题，例如沟道损伤和界面陷阱。

在此，北京大学彭海琳教授和南京大学聂越峰教授等人展示了通过直接外延生长将高迁移率2D半导体Bi2O2Se与可转移高κ SrTiO3集成为2D场效应晶体管，每个外延层（包括外延Bi2O2Se、外延STO和Sr3Al2O6（SAO）牺牲层）均是通过分子束外延（MBE）生长。其中，可转移的STO介电层通过在水溶性SAO牺牲层和商业化STO 基底上外延生长。所有外延层都具有相似的面内晶格常数和原子排列，从而确保了良好的外延关系。

结果证实，二维异质结内的界面清晰干净，与之前采用Bi2O2Se的氧化物Bi2SeO5作为栅电介质的研究相比，这种外延集成方法可以轻松地将可转移的外延Bi2O2Se/STO与任意基底集成，从而实现多功能电子器件。此外，用水蚀刻SAO牺牲层后，二维Bi2O2Se/SrTiO3 异质结就可以一起轻松剥离，并借助聚合物薄膜介质转移到任意基底上。

值得注意的是，这种2D异质结构可以从水溶性Sr3Al2O6牺牲层高效转移到任意基底上。制备的2D Bi2O2Se/SrTiO3晶体管的导通/关断比超过104，亚阈值摆幅低至90 mV/dec。本文的研究为高κ电介质与高流动性2D半导体的整合开辟了一条新途径，并为探索多功能电子器件铺平了道路。

相关文章以“Epitaxial Integration of Transferable High‑κ Dielectric and 2D Semiconductor”为题发表在J. Am. Chem. Soc.上。

研究背景

对于10纳米以下技术节点的硅金属氧化物半导体场效应晶体管（MOSFET），高介电常数（κ）和与沟道的无损集成是栅极电介质保持栅极可控性的关键。同样，人们也热切期待开发出适用于未来节点二维（2D）MOSFET的可靠高κ材料。

如今，作为硅工业中广泛使用的高κ电介质，HfO2和Al2O3也已成功应用于二维MOSFET。然而，沉积电介质的无定形性质和界面上的悬空键阻碍了此类晶体管的高性能。为了避免悬空键的界面散射，人们引入了界面缓冲层，如Sb2O3和有机分子。同时，缓冲层的存在降低了整体栅极电容，从而削弱了静电控制。

十多年来，转移电介质也一直被用于将电介质与二维材料集成在一起。高κ氧化物纳米带或纳米线已证明对石墨烯沟道具有良好的调制作用，而栅极区和源漏区之间的间隔仍然是栅极电介质静电调节的障碍。通过直接转移堆叠或在石墨烯或聚乙烯醇的辅助下，各种电介质被用作二维半导体的栅电介质，从而产生了性能良好的晶体管。尽管这些方法取得了成功，但由于转移或表面反应过程可能会留下残留物或气隙，因此仍然难以形成清洁的界面。

图文导读

本文选择Bi2O2Se/SrTiO3作为研究目标，不仅是因为二维层状Bi2O2Se具有高载流子迁移率和出色的环境稳定性，还因为STO基底具有高静态介电常数，而且当厚度降至纳米级时仍能保持在20以上，这使其有可能成为某些2D材料静电调制的良好栅介质。同时，STO 和Bi2O2Se之间的面内失配仅为0.5%，表明界面应变可以忽略不计。因此，作者利用MBE技术制备了二维Bi2O2Se/SrTiO3/Sr3Al2O6/SrTiO3（Bi2O2Se/STO/SAO/STO）中的每个外延层。

首先在单晶SrTiO3 (001)基底上外延生长SAO 牺牲层。由于SAO内部具有独特的Al6O1818-环结构，因此可以快速水解。考虑到表面的原子排列和化学反应决定了薄膜的外延质量，因此有必要重建STO表面的原子排列，以获得单端表面。图1c显示了退火后SrTiO3基底表面的原子力显微镜（AFM）图像。

退火后的 SrTiO3表面呈现出宽约100 nm、高约0.39 nm的平行台阶，边缘清晰锐利。基底制备完成后，利用MBE在阶梯状SrTiO3/Sr3Al2O6/SrTiO3基底上直接生长出高质量的二维Bi2O2Se膜，从而将高κ STO膜与二维半导体集成在一起。

图1：与高κ SrTiO3膜集成的外延2D Bi2O2Se的制备和表征

为了进一步研究外延层的元素组成和原子排列，作者对二维 Bi2O2Se/SrTiO3/Sr3Al2O6/SrTiO3进行了系统的透射电子显微镜（TEM）表征（图 2a）。高角度环形暗场（HAADF）STEM 图像清晰地显示了各层的原子排列，外延层原子均匀，没有发现缺陷。

由于可忽略的晶格失配和逐层生长模式，各层与下层之间具有严格的外延关系。与此同时，每个界面上的原子排列整齐，没有空位，与显示的晶体结构相对应。0.39 nm的间距与单胞STO的晶格常数一致。Bi2O2Se结构中的Bi-O层和Se层交替排列，相邻Bi-O层之间的间距为0.61 nm，与单层Bi2O2Se的厚度一致，整个异质结构保持无应变，确保了外延薄膜的高质量。

图2：可转移的二维Bi2O2Se/SrTiO3异质结构的结构表征和界面分析。

为了评估薄膜的介电常数，作者在Pd/Au/Pd底栅极上转移了薄膜，从而制造出了金属-绝缘体-金属（MIM）器件。进一步研究表明，随着厚度的减小，介电常数变得更小。

为了评估Bi2O2Se/SrTiO3膜的电气性能，作者制作了标准场效应晶体管（FET），Bi2O2Se沟道和STO底栅电介质的厚度分别为15纳米和20纳米，低偏压下的源极-漏极电流与源极-漏极电压呈典型的线性关系，表明存在良好的欧姆接触和可忽略的肖特基势垒。此外，不同漏极电压条件下的转移曲线显示漏极电流在亚阈值区急剧上升，导通/关断比高达104。

图3：可转移二维Bi2O2Se/SrTiO3异质结构的电学性能。

结论展望

综上所述，本文将高迁移率二维半导体与高κ可转移电介质进行了外延集成。其中，二维Bi2O2Se/SrTiO3膜可以转移到任意基底上，其异质结具有良好的外延结构和较高的结晶质量。所制造的Bi2O2Se/SrTiO3晶体管的导通/截止值超过104，最小SS值为90 mV dec-1，漏电流密度低于10-3 A cm-2。

同时，在柔性PET衬底上进行的测量表明，这种晶体管具有应用于柔性电子器件的潜力。本文的工作为高迁移率二维材料和高κ介质的外延集成提供了一条可能的途径，可用于推动器件的进一步扩展，并创建先进的晶体管结构形式。

文献信息

Xuzhong Cong, Xiaoyin Gao, Haoying Sun, Xuehan Zhou, Yongchao Zhu, Xin Gao, Congwei Tan, Jingyue Wang, Leyan Nian, Yuefeng Nie,* and Hailin Peng*, Epitaxial Integration of Transferable High‑κ Dielectric and 2D Semiconductor, J. Am. Chem. Soc.