许晖/宋艳华Small: 具有分级电子收集特性的双位点催化剂用于高效和高选择性光催化CO2转化

许晖/宋艳华Small: 具有分级电子收集特性的双位点催化剂用于高效和高选择性光催化CO2转化

许晖/宋艳华Small: 具有分级电子收集特性的双位点催化剂用于高效和高选择性光催化CO2转化
利用太阳光将CO2转化为高附加值的燃料有利于社会的可持续发展。然而,光催化CO2还原反应的选择性差和活性低等因素限制了其应用及发展。
江苏大学许晖江苏科技大学宋艳华等报道了一种新颖且结构独特的Co-Ni-P空心纳米“千层酥”催化剂(Co-Ni-P NH),其中的高活性Co-Ni双位点能够促进CO2的吸附和活化,增强光催化CO2还原性能。
许晖/宋艳华Small: 具有分级电子收集特性的双位点催化剂用于高效和高选择性光催化CO2转化
作者在黑磷(BP)载体上制备了空心纳米“千层酥”结构Co-Ni-P NH,该催化剂能够有效进行光捕捉以及电子收集。在光照下,Co-Ni-P NH能够快速转移BP QD产生的光生电子,抑制光生电子-空穴对复合,从而增强光催化CO2还原性能。
此外,Co-Ni-P NH降低了界面电荷传输的电阻,提高了表面界面的电荷传输能力。
许晖/宋艳华Small: 具有分级电子收集特性的双位点催化剂用于高效和高选择性光催化CO2转化
原位FTIR光谱和DFT计算表明,反应过程中Co-Ni双位点吸附了C和O原子,形成了稳定的Co-O-Ni-C中间体,这不仅降低了光催化CO2还原过程的反应能垒,从而改变CO2的转化途径,导致CO2高选择性转化CH4
另外,Co-Ni-P NH/BP上CH4的选择性达到86.6%,催化活性为38.7 µmol g-1 h-1
Unique dual-sites boosting overall CO2 photoconversion by hierarchical electron harvesters. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202103796

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