曲良体/张志攀/赵扬AM: 创纪录！超高能量密度的柔性水系锌碘微电池

目前，已报道的水系微电池（MBs）表现出不令人满意的电化学性能（≤120 mWh cm^-3体积能量密度和 <1000 μWh cm^-2面积能量密度），开发能够同时提供高体积和面积能量密度的耐用水系MB仍然具有挑战性。

在此，清华大学曲良体教授、北京理工大学张志攀教授及赵扬特别研究员等人首次采用原位电沉积策略构建了柔性水系碘锌微电池（ZIDMB），其中碘的活性材料在充电过程中原位产生，从而显著简化了微器件的制造和大规模生产。具体而言，作者通过选择激光直写法制备具有含氧官能团的柔性聚酰亚胺带负载Zn/亲水碳纳米管（HCNT-O）微电极，然后将其与制备的交联聚丙烯酰胺/ZnSO₄/1-甲基-3-n-丙基咪唑碘化物（CPAM-Zn-I-0.5）聚电解质配对构建ZIDMB。

该过程不涉及使用常规添加剂，例如粘结剂、导电剂和有毒溶剂。同时，也避免了后续的研磨、涂布、干燥等繁琐复杂的工序。由于其碳纳米管结构和丰富含氧官能团的存在，HCNT-O的引入有利于充电过程中碘和碘三离子在正极表面的原位电镀，有效抑制了I₃^–的穿梭效应。

图1. ZIDMBs的电化学性能

研究表明，ZIDMB在所有报道的水系MB中显示出可用水系锌离子微电池的最佳循环性能（第2600次循环后容量为初始值的89.2%）。此外，该微型器件还显示出创纪录的1647.3 mWh cm^-3的体积能量密度，是薄膜锂电池（4 V/500 μAh）和商用超级电容器（5.5 V/100 mF或2.75 V/44 mF）的210倍和1700倍。同时，还实现了2339.1 μWh cm^-2的超高面积能量密度，比所有水系MB的报道值高至少 2.3倍。令人印象深刻的是，ZIDMB还提供了7871.1 mW cm^-3和11177 μW cm^-2 的高功率密度。当微型器件从0℃弯曲到180℃时还表现出恒定的容量，证明了其卓越的机械灵活性。DFT、原位拉曼和异位多光谱表征清楚地阐明了ZIDMB中I₃^– /I^–氧化还原对的工作机制。因此，这项工作为下一代高度集成的便携式电子产品开发安全、可靠和强大的微型电池提供了新的策略。

图2. ZIDMBs串/并联在不同弯曲角度下的电化学性能

A Flexible Aqueous Zinc-Iodine Micro-battery with Unprecedented Energy Density, Advanced Materials 2022, DOI: 10.1002/adma.202109450

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