npj Comput. Mater.: 机器学习势加速识别多组分无机晶体的平衡结构

多组分无机化合物的发现可为科学和工程挑战提供直接解决方案，但巨大的未知材料空间使合成产量相形见绌。虽然晶体结构预测（CSP）可以缓解这种情况，但CSP的指数复杂性和昂贵的DFT计算阻碍了大规模材料探索。

为此，韩国首尔国立大学Seungwu Han等人开发了一个将神经网络势（NNP）与进化或随机搜索相结合的结构预测框架，并将其命名为 SPINNER。对于输入的化学成分（元素和化学计量），SPINNER首先进行熔融-淬火-退火模拟，并使用MD轨迹训练NNP。

为了提高有序相的准确性，NNP在精炼阶段CSP中的低能结构上进行迭代再训练。不同于以前的报道，该方法不对高能结构进行采样，仅选择与基态相关的低能结构。这有助于细化最终候选池，从而显著降低DFT计算的成本。

在长达5000代的主要CSP中，SPINNER收集了50 meV atom^-1内的低能候选结构，最终在DFT水平完全弛豫后进行排序。在给定的随机结构生成和突变（交叉、排列和晶格突变）分数下，进化算法为下一代生成新结构同时低能结构额外存活。

图1. SPINNER针对ICSD中结构的搜索结果

研究表明，该算法无需任何关于材料结构的给定经验知识，而是通过利用NNP的准确性和速度以蛮力方式确定全局最小值。此外，SPINNER在遗传算法中结合了针对多层感知器（MLP）调整的算法，从而最大限度地提高了多元化合物的搜索效率。在对具有显著复杂性和多种晶体对称性的三元化合物进行盲测时，SPINNER成功识别了约80% 的实验相（或理论上更稳定的相）。

在大多数测试材料中，该算法还优于其他受欢迎的方法，如数据挖掘、进化算法和粒子群优化等。在一个36核节点上，包括MD模拟和训练过程在内，每个组合的平均计算吞吐量约为4天，估计比纯基于DFT的方法快10²~10³倍。

总之，通过开发可靠且快速的结构预测框架，这项工作为大规模、开放式探索未发现的无机晶体铺平了道路。

图2. SPINNER与其他方法的基准测试结果比较

Accelerated identification of equilibrium structures of multicomponent inorganic crystals using machine learning potentials, npj Computational Materials 2022. DOI: 10.1038/s41524-022-00792-w