华科/武理/武科Small: 面内S缺陷结合过渡金属掺杂，增强了MoS2的碱性OER和HER活性

二维过渡金属二硫化物(TMD)是用于制氢的贵金属基催化剂的有前景且具有成本效益的替代品。因此，激活TMDs的惰性基面对于提高催化效率至关重要。近日，华中科技大学霍开富、武汉理工大学李相国和武汉科技大学张旭明等同时引入面内硫空位(S_v)和3d过渡金属掺杂剂激活了MoS₂的基面(MS_v-MoS₂)，在析氢反应(HER)和析氧反应(OER)中实现高活性。

研究人员首先进行了密度泛函理论(DFT)计算，结果表明MoS₂基面中的S_v可以向下移动S 3p和Mo 4d占据的空导电带；用不同的3d过渡金属掺杂剂取代S_v周围的不饱和Mo原子后，MoS₂的价带位置向下移动，在费米能级附近出现一些根植于3d过渡金属掺杂剂的杂化电子态，这些电子结构的有利变化来自S_v与掺杂剂的耦合，使得催化剂具有良好的导电性和促进MoS₂的电子迁移以及在暴露的金属位点上的高催化活性。

研究人员引入了醋酸盐，通过温和的湿法化学蚀刻可去除表面S原子，从而促进暴露的Mo原子与溶液中的目标金属离子之间的后续阳离子交换。密度泛函理论计算表明，暴露在MoS₂基面上的3d过渡金属掺杂剂作为多功能活性中心，不仅降低了ΔG_H*，还加速了水的氧化。因此，最佳的Ni-S_v-MoS₂和Co-S_v-MoS₂电催化剂表现出优异的碱性HER和OER活性，在10 mA cm^-2电流密度下分别具有101 mV和190 mV的低过电势。该项工作揭示了一种通过缺陷和掺杂协同工程来激活惰性MoS₂基面的策略，并且该技术可以扩展到其他类型的TMDs，以实现除水分解之外的高效电催化。

Enhanced Activities in Alkaline Hydrogen and Oxygen Evolution Reactions on MoS₂ Electrocatalysts by In-Plane Sulfur Defects Coupled with Transition Metal Doping. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202203173

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