​南大/苏大Nano Letters: Y和Ce共掺杂超薄Ni-MOF，实现高效电催化整体水分解

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本文制造了镍泡沫(NF)上自支撑的掺杂两种稀土元素Y和Ce的超薄金属有机框架(MOF)纳米片阵列(NiYCe-MOF/NF)

​南大/苏大Nano Letters: Y和Ce共掺杂超薄Ni-MOF，实现高效电催化整体水分解
设计用于降低反应势垒和优化电子转移途径的高效电催化剂对电催化水分解制氢具有重要意义。目前，贵金属Pt/Ru基催化剂分别对HER和OER表现出高的电催化活性，然而，由于Pt/Ru的稀缺性和高昂的价格，它们的大规模应用受到了阻碍。因此，开发低成本、高效、稳定的双功能电催化剂是实现全水解实际工业应用的关键。
基于此，南京大学金钟和苏州大学Zhang keying等制造了镍泡沫(NF)上自支撑的掺杂两种稀土元素Y和Ce的超薄金属有机框架(MOF)纳米片阵列(NiYCe-MOF/NF)，通过构建丰富的活性位点和双金属协同效应增强HER和OER性能。
​南大/苏大Nano Letters: Y和Ce共掺杂超薄Ni-MOF，实现高效电催化整体水分解
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在Y和Ce共掺杂后，Ni-O壳层的配位数几乎保持不变，表明结构保持完好；在引入Y和Ce后，部分电子转移到了Ni位点，这可能是由于Ni与稀土元素相互作用引起的电子分布重排。
NiYCe-MOF表现出高度丰富的多孔结构和最高的吸收能力，导致最高的比表面积(124.6 m2 g-1)，并且NiYCe-MOF的多孔结构进一步表现出分级的多孔尺寸，从纳米延伸到亚微米，平均孔径为30 nm。这些结果表明NiYCe-MOF含有大量的中孔，有利于传质过程。
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当NiYCe-MOF/NF被用作OER电催化剂时，它在10 mA cm-2电流密度下实现了245 mV的低过电势和65 mV dec-1的低Tafel斜率。此外，它还表现出出色的HER活性，在10 mA cm-2下的HER过电位仅为136 mV。
值得注意的是，当NiYCe-MOF/NF同时用作阳极和阴极电催化剂进行整体水分解时，达到100 mA cm-2所需的电池电压为1.54 V，同时，NiYCe-MOF/NF在240小时耐久性测试中也表现出优异的稳定性。该项工作证明将稀土元素掺杂到MOF催化剂中能够有效促进整体水分解，这为其他电催化领域的低成本、高效和稳定的MOF催化剂的设计和合成提供了范例。
Yttrium- and Cerium-Codoped Ultrathin Metal-Organic Framework Nanosheet Arrays for High-Efficiency Electrocatalytic Overall Water Splitting. Nano Letters, 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c02755

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