张嘉恒/李明雨/慈立杰ACS Nano：三元共晶电解液为锂金属电池定制电极/电解液界面！

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开发具有高安全性、高离子电导率和抑制锂枝晶生长能力的电解液对于制备高能量密度的锂金属电池（LMB）至关重要。

哈工大(深圳)张嘉恒、李明雨、慈立杰等设计了一种含有 LiTFSI、丁内酰胺（BL）和丁二腈（SN）具有实用浓度(~1.27M)的三元共晶电解液。

图1. 不同电解液的性质比较及共晶电解液的理化性质

与二元共晶电解液相比，设计良好的三元共晶电解液具有低粘度和高离子电导率。值得注意的是，与商用电解液相比，三元共晶电解液具有较高的安全性，因为它具有高热稳定性、不可燃性、无枝晶特性和均匀的锂沉积。

因此，三元共晶电解液在三个方面显著提高了LMB的性能：(1)竞争性溶剂化机制降低了SN与锂金属的副反应和电解液粘度，同时提高了电解液的稳定性；(2)具有LiF和富N物种的稳定SEI膜导致锂沉积均匀且致密；(3)改性三元共晶电解液有效改善了正极-电解质界面。

图2. 对称电池测试、锂沉积形态和不同共晶电解液的理论计算

受益于三元共晶电解液的优势特性，LiFePO₄(LFP)||Li电池即使在高电流密度、低温和高温等恶劣条件下也表现出优异的循环性能和更高的库仑效率。

此外，基于改性三元共晶电解液的富镍LiNi_0.8Co_0.1Al_0.1O₂/Li和LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂/Li电池具有出色的循环性能，NCA||Li和NCM811||Li电池分别经过200次和300次循环后容量保持率达80%。这项研究为理解和设计用于锂金属电池和类似钠/钾金属电池的更好电解液提供了见解。

图3. 全电池性能

A Competitive Solvation of Ternary Eutectic Electrolytes Tailoring the Electrode/Electrolyte Interphase for Lithium Metal Batteries. ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c05016