​Nano Energy：一步热处理将科琴黑转化为氮掺杂锂硫电池硫宿主！

纳米结构碳主体材料广泛用于提高锂硫(Li-S)电池中的硫利用率和反应动力学。然而，材料合成的高复杂性/成本以及将纳米材料加工成大质量负载电极的难度仍然是发展低成本和高能锂硫电池的重要障碍。

美国太平洋西北国家实验室Dongping Lu等报道了一种通用且可扩展的合成方法来制备氮掺杂的二次碳颗粒。

图1. 材料合成及表征

具体而言，采用含氮前驱体作为整合试剂（PMF），通过一步热处理可将纳米级科琴黑（KB）颗粒同时整合为微米级二级颗粒和氮掺杂（NKB）颗粒。以NKB材料为例，作者研究和讨论了颗粒整合度对二次颗粒结构、孔体积和连通性、硫负载能力和电池性能的影响。

研究发现，PMF与KB的质量比对二次NKB颗粒的结构有重要影响，包括表面积、孔体积和连通性。Nano-CT 表征表明，NKB 中的硫分布取决于孔隙连通性：更好的连通性会促进硫均匀渗透到介孔中，而较差的连通性则导致硫颗粒在介孔外沉积。此外，NKB中的硫分布对硫比容量和容量保持率有直接影响，即更高的碳表面和孔连通性促进硫反应动力学，具有更好的容量保持率。

图2. 不同电极的Nano-CT表征及电化学性能

结果，合成的NKB/S成功地用于高负载硫电极的制造，并在硫负载量为4至7mg cm^-2的情况下提供了约1100 mAh g^-1的恒定高比容量。此外，将NKB/S孔隙率从80%降低到50%对硫利用率影响不大，但显著提高了电极体积能。低孔隙率下较差的容量保持率揭示了在集成低孔隙率电极以进行实用Li-S电池开发时的新挑战。

因此，设计满足致密电极要求的最佳材料和电极结构将是开发实用Li-S电池的关键一步。最后，作者通过大面积电极涂层和软包电池制备验证了NKB/S材料的可行性。采用NKB/S硫正极以2.9 mL g^-1的E/S比组装了1.6 Ah软包电池，它提供了约250 Wh kg^-1的电池级比能量，证明了NKB/S的实用性。

图3. 实用Li-S电池及软包电池性能

Rationalizing Nitrogen-doped Secondary Carbon Particles for Practical Lithium-Sulfur Batteries. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107794