​郭少军/许审镇ACS Catalysis：Se空位加上Ni取代，助力CoSe2高效电合成腈并产生氢气

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本文设计了具有Se空位和Ni取代的原子级薄(<1 nm)CoSe2亚纳米带(CoSe2/Ni-SVs SBs)作为高效电催化剂

将有机胺电合成高附加值的腈类并产生氢气是实现碳中和的高效途径。然而，这种方法的发展受到缺乏高效催化剂和对电化学胺氧化的机理理解不足的极大阻碍。基于此，北京大学郭少军和许审镇等设计了具有Se空位和Ni取代的原子级薄(<1 nm)CoSe2亚纳米带(CoSe2/Ni-SVs SBs)作为高效电催化剂，其能够将胺转化为增值腈，同时可实现H2生产。
​郭少军/许审镇ACS Catalysis：Se空位加上Ni取代，助力CoSe2高效电合成腈并产生氢气
​郭少军/许审镇ACS Catalysis：Se空位加上Ni取代，助力CoSe2高效电合成腈并产生氢气
电化学实验结果显示，制备的具有Se空位和Ni取代的CoSe2 SB (CoSe2/Ni-SVs SBs)表现出1.3 V的超低起始电位，丁腈法拉第效率高达98.5%，超过了所有报道的Co基和Ni基催化剂。原位电化学FTIR和EIS谱研究表明，CoSe2/Ni-SVs SBs显著增强的电氧化性能可归因于优化的吸附行为和加速的脱氢动力学；理论研究进一步表明，Se空位可以作为强路易斯酸位点有效地加强对N原子的吸附，而Ni取代可以通过优化脱氢步骤的顺序来改善脱氢热力学。
​郭少军/许审镇ACS Catalysis：Se空位加上Ni取代，助力CoSe2高效电合成腈并产生氢气
更重要的是，所制备的CoSe2/Ni-SVs SBs催化剂可以进一步扩展到各种其他有机胺的电氧化反应中，包括将丙胺、苄胺和环己烷甲胺电氧化成腈并产生氢气。此外，与在阳极进行OER反应的电解槽相比，在阳极进行AOR反应的CoSe2/Ni-SVs SBs基电解槽可以在10 mA cm-2的电流密度下将电池电压降低320 mV，并能够同时生产氢气和腈。该项工作的催化剂制备策略为设计用于高附加值腈类电合成与氢生成的先进催化剂 的设计提供了范例。
CoSe2 Subnanometer Belts with Se Vacancies and Ni Substitutions for the Efficient Electrosynthesis of High-Value-Added Nitriles Coupled with Hydrogen Generation. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c02489

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