​过程所/理化所Small：首次报道！SrTiO3中Sr-O双空位和暴露晶面协同加速激子形成和分裂

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本文通过水热合成了暴露(100)，(110)和(111)晶面的菱形立方八面体SrTiO3微/纳米颗粒

作为典型的钙钛矿型晶体，多面体钛酸锶(SrTiO 3)在最近的研究中表现出各向异性的电荷传输行为，但其载流子的传输和跃迁还没有得到合理的解释。基于此，中科院过程工程研究所段东平和中科院理化技术研究所吴骊珠等通过水热合成了暴露(100)，(110)和(111)晶面的菱形立方八面体SrTiO3微/纳米颗粒(Sr1-xTiO3-x/TiO2-x)，其直径为300-700 nm，并总结了由双空位和晶面效应引起的自陷激子(STEs)的解离机制。
​过程所/理化所Small：首次报道！SrTiO3中Sr-O双空位和暴露晶面协同加速激子形成和分裂
​过程所/理化所Small：首次报道！SrTiO3中Sr-O双空位和暴露晶面协同加速激子形成和分裂
Sr1-xTiO3-x/TiO2-x颗粒的暴露晶面和晶格缺陷(包括Sr-O空位)构成了S型混合同质结和异质结，这能够同时产生分离的自由载流子和激子。根据核磁共振、XPS、DFT计算等对Sr1-xTiO3-x/TiO2-x独特结构的成因分析，证实了Sr-O空位的存在。这种现象可能是多面体SrTiO3单晶的固有特性，广泛存在于水热法制备的各种不同晶面的钙钛矿晶体微米纳米级颗粒中。
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结合实验结果，可以预测Sr1-xTiO3-x/TiO2-x中激子的整个变化过程：
1.首先，电子被激发，在缺陷晶格TiO2-x和SrTiO3中形成带空穴的自由载流子；
2. 由于S异质结效应，STEs的形成发生在两个晶格之间的Sr和O空位中；
3.有效的激子扩散从体向表面发生；
4.由于空位捕获激子，激子的Eb随着半径的减小而增加，Eb高于3.0 meV的激子快速复合；
5.大多数Eb低于3.0 meV的激子开始下降；
6.由于沿不同晶面的各向异性扩散效应，也可以看作是S-同质结效应，残余激子(Eb<3 meV)继续扩散到Sr1-xTiO3-x/TiO2-x表面，其中一些转化为自由载流子。
该工作为光致载流子转换过程提供了新的见解，为SrTiO3的设计提供了新的方向。更重要的是，菱形立方八面体Sr1-xTiO3-x/TiO2-x的高效Co2+光氧化能力也证明了特殊Sr-O空位的存在，在低能耗条件下对含Co废水的处理有显著改善。
Synergistic Effect of Sr-O Divacancy and Exposing Facets in SrTiO3 Micro/Nano Particle: Accelerating Exciton Formation and Splitting, Highly Efficient Co2+ Photooxidation. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202202659

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