单原子金属物种体系的不稳定性和低的大电流密度效率引起了广泛关注。其中,如何打破界面对称结构,并在层状双氢氧化物(LDH)上构建稳定的多原子异质界面变得重要,但对于大电流密度水分解具有挑战性。
基于此,武汉理工大学木士春教授和南京晓庄学院刘苏莉教授(共同通讯作者)等人报道了一种由铁-钴层状双氢氧化物(FeCo-LDH)负载的Ru单原子催化剂(RuxSACs@FeCo-LDH)。
实验测试发现,RuxSACs@FeCo-LDH在电流密度为10和1000 mA cm-2下表现出极低的析氧反应(OER)过电位,分别为194和246 mV,同时在电流密度为1000 mA cm-2下具有高于1000 h的稳定性,这些都远远超过商业RuO2的性能。此外,RuxSACs@FeCo-LDH的质量活度分别是Ru和FeCo-LDH的2倍和6倍。更重要的是,它只需要1.52 V的电压即可实现1000 mA cm-2的水分解电流密度,并且在运行1000 h后几乎没有变化,这是目前已报道的最高性能。
实验和理论计算结果表明,经过活化过程,在FeCo-LDH表面的原子尺度对称破缺界面上原位形成了类Ru-O-TM(Fe、Co和Ni)类纳米化合物,促进用于OER的Ru-O活性位点的O-O耦合,有利于抑制大电流密度水分解的多杂原子界面不稳定性。该策略为提高水分解工业规模制氢的单原子稳定性提供了机会。
Breaking the symmetry of single-atom catalysts enables an extremely low energy barrier and high stability for large-current-density water splitting. Energy Environ. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D2EE01337A.
https://doi.org/10.1039/D2EE01337A.
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