​清华AM: 1+1>2! Mo-Se双单原子电催化剂用于电化学CO2还原

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本文设计并合成了一种在空心碳纳米片上的MoSA和SeSA均均匀分散的电催化剂(记为MoSA-SeSA)

电化学CO2还原(ECR)反应是一种实现碳中和的很有前景的方法。在过去的几年中，氮掺杂碳基单原子(SA)电催化剂以其高的内在活性和选择性成为生产CO的热门催化剂。然而，目前对氮掺杂碳基SAs的研究主要集中在Fe、Co和Ni SAs上，因此在原子尺度上探索新的催化位点可能是揭示其结构-性能关系的有效途径。
基于此，清华大学陈晨课题组设计并合成了一种在空心碳纳米片上的MoSA和SeSA均均匀分散的电催化剂(记为MoSA-SeSA)，它对ECR生成CO具有较高的活性和选择性。
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MoSA-SeSA的CO法拉第效率在-0.6 VRHE时达到最大(FECO为98.3%)；在-1.2 VRHE时，MoSA-SeSA的CO部分电流密度(jCO)为24.5 mA cm-2，分别是SeSA和MoSA的10.2倍和4.5倍。MoSA-SeSA在-0.4-0.8 V电压范围内电流密度稳定，并且其能够稳定运行23小时并且保持FECO超过90%。
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此外，研究人员通过Operando实验测量和理论机制研究揭示了SeSA通过调节反应热力学和电极/电解质界面动力学增强ECR活性和选择性的关键作用。
具体而言，MoSA作为中心原子直接与ECR原料和中间体相互作用，而与MoSA相邻的SeSA通过长程电子离域调节MoSA的电子结构，以抑制由强CO吸附引起的MoSA中毒，并且远离MoSA的SeSA有助于抑制竞争性析氢副反应并通过排斥H2O来加速CO2传输。总的来说，与传统的相邻双单原子之间的电子调节相比，距离更远的双单原子电子调节对反应动力学也至关重要。
Nature-inspired Design of Molybdenum-selenium Dual-single-atom Electrocatalysts for CO2 Reduction. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202206478

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