​俞书宏/高敏锐AM：BP/CoSe2助力酸性电解质中电化学生成H2O2

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本文报道了一种过渡金属二硫化物纳米结构

利用双-电子氧还原电化学生成过氧化氢（H2O2）提供了一种绿色方法，以减轻目前对能源密集型蒽醌工艺的依赖，并有望实际应用。然而，在碱性环境中，H2O2不稳定并且会快速分解。在酸性电解质中制备H2O2可以防止其分解，但活性、稳定和选择性的电催化剂的选择受到很大限制。
基于此，中国科学技术大学俞书宏院士和高敏锐教授（共同通讯作者）等人报道了一种过渡金属二硫化物纳米结构，即用几层黑磷（BP）纳米片功能化二硒化钴纳米带（CoSe2 NBs），可以实现在扶手椅方向的快速电子转移，从而在酸性电解质中高选择性和高效的催化O2转化为H2O2。
​俞书宏/高敏锐AM：BP/CoSe2助力酸性电解质中电化学生成H2O2
实验测试发现，所制备的BP/CoSe2复合催化剂表现出极早的0.68 V vs. RHE起始电压，接近Nernstian电位（UO2/H2O20=0.7 V）。在0.4 V vs. RHE下，该BP/CoSe2催化剂对H2O2产物实现了91%的法拉第效率（FE）。
​俞书宏/高敏锐AM：BP/CoSe2助力酸性电解质中电化学生成H2O2
此外，BP/CoSe2催化剂可以在酸性电解质的流动电池反应器中以1530 mg L-1 h-1 cm-2的稳定、高产率将O2转化为H2O2。光谱学和密度泛函理论（DFT）计算研究共同揭示了BP诱导的CoSe2中的表面电荷重新分布，导致了有利的表面电子结构，从而削弱了HOO*吸附，进而增强了形成H2O2的动力学。
​俞书宏/高敏锐AM：BP/CoSe2助力酸性电解质中电化学生成H2O2
Black Phosphorous Mediates Surface Charge Redistribution of CoSe2 for Electrochemical H2O2 Production in Acidic Electrolytes. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202205414.
https://doi.org/10.1002/adma.202205414.

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