北化张欣/杨宇森JMCA: DFT+机器学习，高效筛选双金属位点CO2RR催化剂！

CO₂的电还原为实现碳循环和能源再生提供了一种可持续的途径，开发用于CO₂还原反应（CO₂RR）的高效电催化剂是关键的科学问题。目前，双金属位点催化剂（DMSCs）在电化学CO₂RR中显示出巨大的潜力。然而，调节多种过渡金属的组合和结构是一项巨大的挑战。

在此，北京化工大学张欣教授、杨宇森等人报道了一种数据驱动策略，采用DFT与机器学习（ML）算法相结合来预测1120个DMSCs（两个过渡金属原子嵌入在氮掺杂石墨烯中，即M₁-M₂-N₆-Gra，金属和氮的配位数(ω)在2~4之间）的催化性能，以筛选出高效的CO₂RR电催化剂。

DFT计算结果表明，当ΔG_*CO大于0.11 eV时，U_L与ΔG_*CO之间存在良好的线性关系。然而，当ΔG_*CO小于0.11 eV时，线性关系被显著破坏，导致使用ΔG_*CO对催化剂性能的预测不准确。因此，有必要通过使用具有简单易用特性的机器学习来训练更准确地描述DMSCs催化性能的预测模型。接下来，作者使用Pearson相关系数对特征进行分析，然后建立了具有这些特征的简单ML模型，可在不到1分钟的时间内获得CO₂RR的U_L准确预测。

图1. 不同ML算法的预测性能

研究表明，在4种不同的监督ML算法，即梯度提升回归（GBR）、AdaBoosting 回归（ABR）、随机森林回归（RFR）和线性回归（LR）中，具有 17 个特征的梯度提升回归（GBR）模型的预测精度最高，均方根误差为0.09 V，决定系数R²为0.98。使用Pearson相关系数进行进一步的数据分析，ω和e是M₁-M₂-N₆-Gra的CO₂RR最显著的描述符，催化性能随配位数和电子转移数的增加而增加。通过实施两轮严格的特征选择过程，4种DMSCs（Mn-Ru、Mn-Os、Zn-Ru和Co-Au-N₆-Gra-model 3）被确定为潜在的CO₂RR高效电催化剂。

通过DFT计算，作者以高精度（小于0.07 V误差）的结果验证了ML预测的这些数据。总之，这项工作展示了ML方法的巨大潜力，并为合理设计高性能电催化剂提供了一种有效且准确的筛选方法。

图2. ML预测与DFT计算结果的比较

Data-driven design of dual-metal-site catalysts for the electrochemical carbon dioxide reduction reaction, Journal of Materials Chemistry A 2022. DOI: 10.1039/D2TA04556G

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