宋宇飞Small: 产物选择性达99%！VO4改性NiMgV-LDH用于高选择性光催化CO2还原

光催化CO₂还原反应(CO₂PR)是缓解能源危机、减少温室气体排放、生产高附加值化学品和实现碳的可持续利用的有效途径。然而，C=O键的高活化能垒(≈750 kJ mol -1)、、光催化剂快速电子-空穴复合和竞争性析氢反应(HER)限制了CO₂PR的发展。

此外，对于多电子和多质子转移产物(如CH₄)，复杂的质子-电子转移途径极大地限制了CO₂PR的活性和选择性。因此，合理设计光催化剂以解决上述问题，对实现CO₂PR的高选择性具有重要意义。

基于此，北京化工大学宋宇飞课题组通过共沉淀和浸渍方法制备了一种VO₄改性的NiMgV层状双氢氧化物(LDH)纳米片(V/NiMgV-LDH)。XAFS、ESR、拉曼光谱和DFT计算结果证明，VO₄结构位于NiMgV-LDH中V原子的顶部。所制备的V/NiMgV-LDH在CO₂PR中表现出优异的性能，在可见光下C₁产物(CO和CH₄)的选择性可以达到99%，并且在405 nm和550 nm辐照下可以完全抑制HER反应。

综合研究表明，V/NiMgV-LDH中VO₄和Ni-O之间的协同作用是增强光催化CO₂生成CH₄和抑制HER反应的关键；其中V/NiMgV-LDH中的VO₄物种不仅调整了NiMgV-LDH叠层的能带结构，促进了载流子分离和加速CO*加氢生成CHO*和CH₃O*，导致CO₂高选择性形成CH₄。此外，DFT计算表明V/NiMgV-LDH有利于活化CO₂并增强CO*和H*的吸附，从而有效加氢生成CH₄。虽然CO₂PR可以避免热催化中高操作温度的高成本，但提高转化率和分离C₁产物仍然具有挑战性，该工作能够为未来高选择性CO₂PR催化剂的设计提供指导。

VO₄-Modified Layered Double Hydroxides Nanosheets for Highly Selective Photocatalytic CO₂ Reduction to C₁ Products. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202203787

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