重磅Science：24.5%，超过2000小时！

溶液处理钙钛矿太阳能电池的能量转换效率（PCE）逐步提高，部分原因是钝化了钙钛矿吸收层和电荷传输层之间的晶界和界面。二维（2D）卤化钙钛矿（HaP）钝化层在改善开路电压（VOC）和填充系数（FF）方面最有效，通常通过在3D HaP上自旋涂覆分散在异丙醇或氯仿中的有机阳离子来生长。这种涂层从3D钙钛矿层中去除了一些多余的碘化铅（PbI₂），然后形成异质2D相或宽带隙2D HaP的超薄层。

正如最近使用湿热测试所证明的那样，这些处理提高了耐用性。然而，对二维HaP的相纯度、薄膜厚度、取向和结构相位缺乏控制，限制了它们作为界面钝化层的使用。Janget等人通过控制压力、温度和时间，展示了2D BA₂PbI₄钙钛矿在3D薄膜上的无溶剂生长，这表明了高质量3D/2D界面的重要性。然而，这种固态平面内增长很难扩展到大面积场景。因此，当前缺乏具有所需能级、厚度和取向的3D/2D HaP溶液处理异质结构的制造工艺。

2022年9月22日，Science在线发表了莱斯大学Aditya D. Mohite副教授和法国雷恩大学Jacky Even教授（共同通讯作者）等人的工作Deterministic fabrication of 3D/2D perovskite bilayer stacks for durable and efficient solar cells，本工作表明了溶剂的性质对形成3D/2D钙钛矿异质结具有重要的影响，从而决定了太阳能电池的性能。

作者报告了制造溶液处理的3D/2D HaP双层结构的溶剂设计原理，其所需的薄膜厚度和任何2D HaP，包括Ruddlesden-Popper（RP）、Dion-Jacobson（DJ）或交替阳离子层（ACI），由一般公式L’A_n-1BnX_3n+1（DJ）描述，其中L′是长链有机阳离子，A是小单价阳离子，B是二价金属，X是单价阴离子，n是沿堆叠方向的PbI₆键合八面体的数量。该方法利用了加工溶剂的两个基本特性：介电常数（ε_r）和Guttman供体数（D_N），它们控制前体离子和溶剂之间的配位。使用介电常数ε_r>30和5<D_N<18 kcal/mol的处理溶剂，在旋涂、刀刮或槽模涂层加工过程中，可以有效地溶解2D HaP粉末而不溶解或降解底层3D钙钛矿薄膜。

不同n值和薄膜厚度的控制能够逐步调整异质结构从I型到II型，II型中2D钙钛矿充当运输层。使用厚度为50 nm的RP 2D BA₂MA₂Pb₃I₁₀钙钛矿在常规n-i-p器件中实现了24.5%的PCE，开路电压V_oc为1.20 V。通过有机光稳定性国际峰会ISOS-L-1协议（环境条件下的最大功率点跟踪），将3D/纯相2D（PP-2D）HaP双层PSC与使用2D钝化的3D层、3D层和2D层的PSC的稳定性进行比较表明，3D/PP-2D HaP双层器件表现出非凡的稳定性，在55°C和65%相对湿度的持续光照下，太阳能电池在2000小时内保持了24.5%的峰值PCE，降解低于1%。因此，这些结构具有二维钙钛矿薄膜的耐用性，同时不影响PCE。