开发用于双-电子水分解(two-electron water splitting, TEWS)以产生H2和H2O2的高效压电催化系统,具有满足工业需求的广阔前景。基于此,中国地质大学(北京)黄洪伟教授(通讯作者)等人报道了Ag单原子(Ag SAs)和Ag团簇共同锚定在氮化碳上,形成AgSA+C-CN电催化剂,作为高效TEWS的多功能位点。
得益于多尺寸的金属活性位点,AgSA+C-CN对纯水分解成H2和H2O2表现出显着的压电催化性能,远高于单独负载的Ag SAs和Ag纳米颗粒的对应物。其中,AgSA+C-CN分别提供了7.90 mmol·g-1·h-1和5.84 mmol·g-1·h-1的优异H2和H2O2释放速率,远远超过先前报道的压电催化剂。
压电响应力显微镜(PFM)和密度泛函理论(DFT)计算表明,Ag SAs增强了CN的面内压电极化,其受到原子配位诱导的电荷再分布的密切调制,Ag簇提供强界面电场,显著促进压电电子从CN的面外迁移。同时,通过有限元法(FEM)和开尔文探针力显微镜(KPFM)揭示了CN和Ag簇之间的界面电场。
结合原位高压紫外-可见漫反射光谱(HP-DRS)和压电电化学测量,证实了AgSA+C-CN产生更大的压阻效应,可提高应变下的载流子迁移率。该工作不仅将SAs修饰作为一种可用的极化增强策略,而且揭示了多位点工程在压电催化中的优越性。
Orthogonal Charge Transfer by Precise Positioning of Silver Single Atoms and Clusters on Carbon Nitride for Efficient Piezocatalytic Pure Water Splitting. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202212397.
https://doi.org/10.1002/anie.202212397.
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