中大廖培钦Angew：超过1.2 A cm-2！Ni-N5-C中性水溶液中电催化CO2生成CO

将CO₂电还原为CO是一种有前途的CO₂循环使用方法，但是它仍然存在电流密度和耐久性不切实际的问题。基于此，中山大学廖培钦教授（通讯作者）等人报道了一种单原子纳米酶（single-atom nanozyme, Ni-N₅-C），具有Ni-N₅的类酶催化活性位点，并实现了工业规模的CO₂转化CO。

在中性水溶液中，Ni-N₅-C表现出超高电流密度和对CO₂转化为CO的eCO₂RR的耐久性，超过了目前已报道的所有催化剂。其中，Ni-N₅-C的法拉第效率（FE）在-0.8至-2.4 V vs. RHE上超过97%，在-2.4 V时电流密度达到最大值1.23 A cm^-2（周转频率为69.7 s^-1），FE为99.6%。同时，其在连续运行100 h以上未观察到明显的降解。

密度泛函理论（DFT）计算表明，与平面Ni-N₄位点相比，正方锥体Ni-N₅位点的d_z²和d_xz/yz轨道能级分别增加和减少。因此，Ni-N₅催化位点更能激活CO2分子，降低能垒，促进CO解吸，从而提高动力学活化过程和催化活性。该工作为优化金属活性位点的配位几何结构以实现高效和选择性的eCO₂RR提供了一种新方法。

Single-Product Faradaic Efficiency for Electrocatalytic of CO₂ to CO at Current Density Larger than 1.2 A cm^-2 in Neutral Aqueous Solution by a Single-Atom Nanozyme. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202210985.

https://doi.org/10.1002/anie.202210985.