​王定胜/王涛Nano Letters：拉伸应变加丰富缺陷，促进Pt原子层高效乙醇电氧化

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本文报道了一种由有序Pt3Sn金属间化合物核和富含缺陷的原子层Pt壳组成的高活性且稳定的电催化剂。

​王定胜/王涛Nano Letters：拉伸应变加丰富缺陷，促进Pt原子层高效乙醇电氧化
在各种燃料电池中，直接乙醇燃料电池(DEFCs)因其方便的储存和运输而受到越来越多的关注。然而，DEFCs的广泛应用受到动力学缓慢以及乙醇的C-C裂解困难导致的不完全氧化的限制。此外，在DEFCs的开发中仍面临有毒的CO中间体引起的稳定性差以及催化过程中催化剂的结构变化等问题。因此，开发具有成本效益、高效和稳定的电催化剂以促进C-C裂解实现乙醇的完全氧化并提高抗中毒能力具有重要意义。
基于此，清华大学王定胜和西湖大学王涛等报道了一种由有序Pt3Sn金属间化合物核和富含缺陷的原子层Pt壳组成的高活性且稳定的电催化剂。
​王定胜/王涛Nano Letters：拉伸应变加丰富缺陷，促进Pt原子层高效乙醇电氧化
​王定胜/王涛Nano Letters：拉伸应变加丰富缺陷，促进Pt原子层高效乙醇电氧化
结构分析表明，Pt3Sn核和原子层Pt壳之间的晶格失配导致Pt原子沿[001]方向产生约4.4%的拉伸应变。由于通过表面工程产生的富含缺陷原子Pt层和通过应变工程产生的表面拉伸应变效应，与未应变的Pt3Sn金属间化合物纳米晶体、Pt纳米立方体和商业Pt/C相比，Pt原子层在乙醇电氧化反应(EOR)性能方面表现出显著的活性增强，并且金属间核的结构支撑和拉伸应变效应赋予Pt原子层优异的耐久性。
​王定胜/王涛Nano Letters：拉伸应变加丰富缺陷，促进Pt原子层高效乙醇电氧化
​王定胜/王涛Nano Letters：拉伸应变加丰富缺陷，促进Pt原子层高效乙醇电氧化
此外，原位红外反射-吸收光谱表明，Pt原子层不仅促进了C-C裂解和乙醇的完全氧化，而且抑制了吸附CO中间体的形成，增强了催化剂的抗毒能力。密度泛函理论(DFT)计算进一步表明，拉伸应变导致Pt原子层的Pt原子的d带中心明显向上移动趋向费米能级，这增强了反应中间体的吸附强度，从而促进了乙醇电氧化过程。这项工作通过表面和应变效应的协同控制提高了催化剂的活性和稳定性，为合理设计高效和稳定的催化剂提供了新策略。
Pt Atomic Layers with Tensile Strain and Rich Defects Boost Ethanol Electrooxidation. Nano Letters, 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c02572

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