涂江平/王秀丽等AFM：揭示 Cl 取代对锂硫银锗矿电解质的影响

全固态电池被认为是下一代储能设备，可以满足市场对高能量密度和安全性不断增长的需求。固态电解质的离子传导性和电化学稳定性是影响电池性能的两个关键特性。

浙江大学涂江平、王秀丽、Yu Zhong等通过优化的结晶过程制备了一种富含Cl的锂硫银锗矿，它具有高离子电导率，良好的枝晶抑制能力，以及增强的界面稳定性可防止分解。

图1. 材料合成及表征

具体而言，这项工作通过在不同的温度（300-550℃）下对研磨好的粉末进行退火，合成了Li_5.5PS_4.5Cl_1.5硫银锗矿。研究显示，450℃的低退火温度适用于LPSCl1.5，以获得具有8 mS cm^-1高离子电导率的纯相，并且锂硫银锗矿电解质的离子电导率受结晶度、S^2-/Cl^–无序度和杂质的影响，所有这些都可以通过退火过程进行控制。

图2. 对称电池性能

增加LPSCl的Cl含量可以提高其枝晶抑制能力和阳极稳定性，这表现在临界电流密度的提高和更稳定的锂沉积/剥离性能。对锂/电解质界面的AIMD模拟的RDF分析显示，LPSCl1.5在原子尺度上拥有较高的抗分解稳定性。最后，采用LPSCl1.5作为电解质的全固态电池显示了更好的电化学性能，这是因为LPSCl1.5具有高的离子传导性，增强了阳极稳定性，并且与NCM正极的界面电阻较小。这项工作显示了Cl掺杂带来的硫银锗矿电解质的多重提升，为全固态电池电解质的选择提供了重要指导。

图3. 全电池性能

Revealing the Impact of Cl Substitution on the Crystallization Behavior and Interfacial Stability of Superionic Lithium Argyrodites. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202207978

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