EnSM：正极和固态电解质直接集成实现长循环锂金属电池

锂金属电池存在严重的锂枝晶生长、低库仑效率以及与安全问题相关的差循环寿命问题。克服这些缺点的一种可行方法是采用固态电解质(SSE)代替传统的液态电解质

成均馆大学Dukjoon Kim等提出了一种集成的正极/SSE（ICSE）来增强界面附着力，从而实现具有高能量密度的高性能锂聚合物金属电池（LPMB）。

图1. ICSE的组装示意及优势

具体而言，采用离子导电粘结剂将由聚（乙烯醇）/聚（乙二醇）-聚（碳酸乙烯酯）（PVA/PEG-PVEC）组成的半互穿网络（semi-IPN）结构的SSE直接浇铸在正极层上，然后去除溶剂以获得ICSE。在该ICSE中，PVA被选为主体聚合物电解质，因为它在界面相容性和与电极的粘附强度以及离子电导率和机械强度方面具有出色的表现。此外，为了在不牺牲PVA机械完整性的情况下，增强Li⁺转移能力，在PVA存在下，具有Li⁺导电C=O位点的碳酸乙烯亚乙酯(VEC)与 PEGDA交联。交联的PEG-PVEC部分与PVA分子互穿，形成semi-IPN结构，进一步增强其机械强度。

通过这种方式，与采用自支撑SSE组装的传统全固态电池（ASSLMB）相比，ICSE电池具有以下优势：（i）沿厚度方向缩短离子迁移距离，（ii）正极层和SSE层之间优化的界面接触，以及(iii)在整个正极层和SSE/正极界面建立连续的离子传输路径。

图2. PVA/PEG-PVEC的物化性质

结果，通过直接将ICSE与锂金属负极配对组装的全电池能够在室温下循环500次后提供157 mAh/g的高容量和98.6%的高容量保持率。此外，ICSE即使在扭曲和折叠后也能持续工作，展现了其出色的柔性和安全性。总之，在这项工作中，ICSE为具有良好电化学性能、高能量密度和安全性的电池设计提供了一条有前景的途径，展示了LPMB实际应用的巨大潜力。

图3. 电化学性能

Long-cycling lithium polymer battery enabled by interface integration between cathode and solid electrolyte. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.09.011