许武/张继光AFM：双层锂负极保护策略实现高倍率锂金属电池

尽管锂金属负极（LMA）具有超高的理论比容量和极低的电化学氧化电位，但固体电解质间相（SEI）的不均匀性、”死”锂的形成以及电解液的持续消耗仍然阻碍了LMA的实际应用。

太平洋西北国家实验室许武、张继光等受聚环氧乙烷（PEO）化学/结构优势特点的吸引，提出了一个双层（DL）涂层的LMA保护概念。

图1. DL涂层的作用

研究显示，DL由提供均匀离子传输的PEO基底层（BL）和保持DL机械完整性的交联顶层（TL）组成，它们减少了锂金属与液态电解液之间的副反应。因此，DL@Li允许形成一个稳定的SEI层，以防止电解液的渗透，其主要由LiF和Li₂O组成。此外，DL@Li在沉积后表现出更光滑的表面，比裸Li颗粒更大。结果，在DL的物理化学特征的驱动下，DL@Li||NMC622电池显示出卓越的循环性，在电流密度为2.1 mA cm^-2（C/2倍率）的情况下，经过220次循环后容量保持率为92.4%，LMA的表面保持光滑，NMC622的正极结构也保存良好。

图2. DL@Li的电化学稳定性和锂的沉积行为

此外，值得注意的是，由于均匀的离子通量和减少的副反应，DL@Li||NMC622电池在6.9 mA cm^-2（1.5C倍率）的高电流密度下充电后达到了126.0 mAh g^-1的较高放电容量。据悉，在高面积容量负载的Li||NMC622电池中还没有报道过如此出色的电化学性能。作者相信，这种定制的DL保护可以有效地解决高倍率和高能量密度锂金属电池的艰巨挑战。

图3. Li||LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2O₂电池的电化学循环性

High Current-Density-Charging Lithium Metal Batteries Enabled by Double-Layer Protected Lithium Metal Anode. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202207172

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许武/张继光AFM：双层锂负极保护策略实现高倍率锂金属电池

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