​曹敏花/毛宝光Nature子刊：基于应变调节的可逆钠电硫属化物负极

调控用于储能的过渡金属硫属化物的可逆氧化还原化学通常面临着巨大的挑战，因为很难直接调节放电产物。

北京理工大学曹敏花、毛宝光等报道了拉伸应变的MoSe₂（TS-MoSe2）可以作为宿主将其应变转移到相应的放电产物Mo上，从而有助于调节吉布斯自由能变化（ΔG）并实现可逆的钠存储机制。

图1. 理论计算

具体而言，在该研究中，2-甲基咪唑（2-MI）被选择通过其强大的配体效应对研究对象（Mo和MoSe₂）施加应变。研究显示，继承应变会造成Mo的晶格畸变，从而调整d带中心上移，使其更接近费米水平，以增强Na₂Se的吸附性，从而导致Mo/Na₂Se和MoSe₂之间氧化还原化学的ΔG下降。

图2. 放电和充电过程的非原位XPS 和原位拉曼光谱研究

因此，TS-MoSe₂显示出高度可逆的钠存储转换机制，而其对应物（无约束的MoSe₂）在充电过程中不能被恢复。

更令人印象深刻的是，TS-MoSe₂在广泛的温度范围内（50至-30 °C）实现了高倍率容量和出色的循环稳定性。总之，这项工作为转换型TMDs的碱金属离子储能研究提供了一个方向，这对合理设计高性能电极材料至关重要。

图3. 电化学性能

Strain-regulated Gibbs free energy enables reversible redox chemistry of chalcogenides for sodium ion batteries. Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33329-2