机器学习顶刊汇总：EES、ACS Energy Lett.、ACS Nano、ACS Catal.、JMCA等成果

1. 华科袁烨教授EES: 深度迁移学习实时个性化预测锂离子电池健康状态！

实时、个性化的锂离子电池健康管理，有利于提升终端用户的安全性。然而，由于不同的使用兴趣、动态的操作习惯和有限的历史数据，电池健康状态的个性化预测仍然具有挑战性。

在此，华中科技大学袁烨教授等人设计了一个可转移的深度网络，在任何感兴趣的循环中使用最近30个循环的部分循环数据以实现个性化、实时的锂离子电池健康状态预测。为此，作者构建了一个包含77个磷酸铁锂（LFP）/石墨电池的实验平台，其循环寿命为1100~2700次。电池经过不同的多阶段放电协议来近似使用变化，共获得146122次充放电循环，这是目前已知同类数据中最大的数据集。其中，设计的深度学习模型由一个卷积模块、一个循环模块和两个全连接模块组成。此外，在迁移学习模型中设计了模型预训练和模型迁移2个阶段：（1）模型预训练阶段利用输入特征曲线对深度学习模型进行预训练并标记训练电池的健康状态；（2）模型迁移阶段旨在通过输入最近10个充放电周期（重采样后）的特征曲线，在任何新的放电协议的任何周期实现实时的个性化健康状态预测。

图1. 深度迁移学习方法示意图

结果显示，所有充放电周期下容量估计和剩余使用寿命（RUL）预测的平均测试误差分别为0.176%和8.72%。此外，作者还通过从另外两个数据集（分别具有不同的充放电条件和电池化学成分）中迁移电池衰减知识来预测本数据集中测试电池的健康状态。在另外两个任务中，容量估计和RUL预测的平均测试误差分别为0.328%（0.193%）和9.80%（9.9%）。这说明了深度迁移学习框架根据个性化使用模式预测健康状况的有效性和普遍性，然而也存在一些局限性：首先，该方法未研究接近实际应用的随机充电过程。然后，该方法需要最近30个周期来预测电池的健康状态，但无法预测前几个周期的健康状态。此外，该方法非常依赖于最近循环周期中数据的质量。最后，该工作简化了实际应用中的操作条件，数据集中不包括放电深度和功率，因此仍需要进一步研究。

图2. 基于不同数量的稀疏输入周期的模型预测误差

Real-time personalized health status prediction of lithium-ion batteries using deep transfer learning, Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/D2EE01676A

2. 加州大学胡永杰ACS Energy Lett.综述: 机器学习在热能利用研究中的应用

机器学习（ML）已影响了诸多基于统计视角的研究领域，并从传统的角度揭示了未知观点。尽管该领域仍处于早期阶段，但这一进展已推动热能利用和工程界应用此类尖端工具集来分析复杂数据、揭示深奥机制和发现非直观原理的发展。

在此，美国加州大学洛杉矶分校胡永杰教授等人全面概述了机器学习（ML）方法在热能利用研究的关键主题上的应用和未来机会。首先，作者简要介绍了ML概念和热能利用研究的几种常用算法。然后，概述了ML在最先进的热传输建模（DFT、分子动力学和玻尔兹曼传输方程）中的应用。其中，监督学习通过建立各种材料描述符和热导率之间的关系而用于高通量热材料筛选，无监督学习可作为微分方程求解器，有助于求解薛定谔、玻尔兹曼输运、热传导、纳维-斯托克斯和辐射传输方程等。接下来，作者还介绍了ML在不同系列材料（半导体、聚合物、合金和复合材料）、热性能（电导率、发射率、稳定性和热电性）中的应用。此外，作者重点介绍了ML在热力设备设计和能源系统运行中的应用，包括建筑物中的热交换器和供暖、通风、空调（HVAC）系统等。

图1. ML辅助高通量热能材料发现的一般工作流程

最后，作者讨论了当前ML方法的前景和挑战，并为可能对热能利用研究产生进一步影响的未来方向和新算法提供了展望：1）在最基础的尺度上，热能材料的原子建模可受益于量子力学的ML加速数值解和高度精确的MLP辅助MD模拟，将大大降低传统试错过程的成本。2）在中尺度上，可更有效解决电子和声子的传输动力学问题。通过将纳米工程和现有实验和建模数据的ML训练相结合，逆向设计具有理想特性的功能材料将成为可能。3）在系统级的大尺度上，通过ML改进的能源需求预测、故障检测及优化控制和调度，大型热力系统将更有效地运行。作者预计ML可在不同的方向找到应用机会，包括但不限于计算高效的第一性原理材料建模、具有极端热传输特性和高能量转换效率的材料、新型热材料或具有可变热物理特性、操作的设备及分布式能源系统的控制等。

图2. ML在系统级性能预测中的应用

Machine Learning for Harnessing Thermal Energy: From Materials Discovery to System Optimization, ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c01836

3. 南洋理工ACS Nano: 机器学习加速纳米传感器检测疾病的前景和展望

疾病X是一种假设的未知疾病，有可能在未来引起流行病或大流行病爆发。纳米传感器是有吸引力的便携式设备，可在现场快速筛选疾病生物标志物，减少对实验室分析的依赖。然而，传统的数据分析限制了纳米传感器研究的进展。

在此，新加坡南洋理工大学夏克林、Xing Yi Ling等人强调了过去5年中在疾病纳米尺度传感方面取得的最新进展，特别关注机器学习（ML）算法所承担的不可或缺的作用。首先，疾病特异性生物标志物的低生理浓度和多种生物基质中的大量干扰要求纳米传感器具有高灵敏度和特异性。对此，ML算法可通过（1）有效探索其合成参数空间来优化纳米材料特性，（2）逆向设计方法创建具有定制特性的可编程纳米颗粒，和（3）具有高通量筛选分子库的工程设计纳米结构表面以指导定制纳米传感器的智能制造以实现灵敏和特异性的生物标志物检测。此外，纳米传感器与众多生物分子之间的相互作用会产生丰富而复杂的分子信息，这对于手动分析或传统的统计方法进行破译具有挑战性。在这方面，ML算法可通过（1）深入的特征分析阐明复杂的纳米传感器信号变化和（2）构建准确的预测模型且同时监测一组生物标志物或整个生物基质概况进行改善。

图1. 集成ML算法提高纳米传感器检测疾病X性能的方案

最后，作者总结了对该领域研究前景的看法，ML 算法将在以下方面进一步加强开发纳米传感器以检测疾病X：（1）为广义纳米材料发现构建连续分段的自主工作流系统；（2）构建海量开源数据存储库；（3）加强结果与基础知识的关系；（4）发现与现有疾病的潜在相关性；（5）加强利用先进的ML算法的能力。总之，ML在科学的许多方面的应用扩展有力地表明了它有可能彻底改变用于疾病X检测的纳米传感器的发展。鉴于疾病X的难以捉摸，几乎有必要将ML算法与最先进的技术相结合，以创建具有高度灵敏度和适应性的集成纳米级传感平台。因此，作者设想ML驱动的纳米传感器是避免/最小化未来X疾病爆发的破坏性潜力的关键。

图2. ML算法进一步加强开发用于检测疾病X的纳米传感器的前景和展望

Where Nanosensors Meet Machine Learning: Prospects and Challenges in Detecting Disease X, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c05731

4. 伯尔尼大学ACS Catal.: 贝叶斯优化探索高熵合金纳米粒子的组成空间

高熵合金（HEA）电催化剂提供了广阔的组成空间，可用于探索以确定用于能量转换反应的有趣材料。虽然已经尝试探索HEA薄膜库的组成空间并比较实验和计算研究，但对于HEA纳米粒子不存在相应的方法。到目前为止，对HEA纳米粒子的催化研究仅限于少量的单个催化剂。

在此，瑞典伯尔尼大学Matthias Arenz等人通过使用贝叶斯优化作为指导构建数据集，报道了碳负载Pt-Ru-Pd-Rh-Au纳米粒子在H₂/CO氧化反应中的组成空间的实验探索。应用无表面活性剂合成平台，作者研究了68个样品的数据集。其中，前体混合物的比例用作贝叶斯优化算法的输入参数，而在H₂存在下定义的CO氧化“起始电位”用作描述H₂/CO氧化活性的输出参数。由于明确定义的前体混合物不一定会产生明确的纳米粒子组成，因此作者在第二部分中使用一个新的输入参数构建机器学习模型，即通过能量色散X射线能谱（EDX）确定制备好的纳米粒子的组成。通过构建机器学习模型，作者分析了组成元素浓度与催化活性的关系，并与DFT计算进行比较。

图1. 两种机器学习模型的性能

研究表明，机器学习模型证实了先前关于Ru在H₂/CO氧化反应中作用的研究结果。通过使用套索回归来预测双金属 Pt-Ru合金的性能，作者发现了与已报道的性能最佳的Pt-Ru催化剂相似的最佳成分。这些结果强烈表明，采用简单的、不含表面活性剂的合成方法及对纳米粒子催化剂进行最小表征的优化过程，主要依赖于定义明确的合成变量并引入催化性能的度量，是探索HEA纳米粒子催化剂广阔组成空间的有效策略。当在成分空间中加入更多的金属时，这就变得尤为重要。此外，通过比较计算和实验研究的发展趋势，可发现不同组分的“起始电位”与*OH的吸附能之间存在相关性。当考虑5%的*OH吸附最强位点时，计算数据与实验数据之间的相关性最好。总之，本研究概述了一种有效且可行的方法，用于探索结合实验和计算手段的碳负载多组分纳米粒子的多维组成空间。

图2. 通过计算成本低廉的模型获得的总体预测趋势

Exploring the Composition Space of High-Entropy Alloy Nanoparticles for the Electrocatalytic H₂/CO Oxidation with Bayesian Optimization, ACS Catalysis 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c02563

5. JMCA: 机器学习筛选用于高效钙钛矿太阳能电池的界面钝化材料

智能筛选钝化材料对于提高钙钛矿太阳能电池（PSC）的功率转换效率（PCE）值至关重要，而目前仍缺乏这一点。

在此，北京交通大学徐征研究员、宋丹丹副教授及福建师范大学卫东等人以PSC 的钙钛矿/空穴传输层（HTL）界面为例，采用机器学习方法在原子水平上映射PCE和界面钝化材料之间的相关性，从而实现智能材料筛选。首先，作者构建了包括大约100种用于钙钛矿/空穴传输层界面的界面材料的数据集。然后，在进行机器学习之前提取不同的特征，包括从界面材料、钙钛矿和标准器件性能中提取的特征。接下来，采用线性回归（LR）、随机森林（RF）、极端梯度提升（XGBoost）、神经网络（NN）4种模型预测基于100多种界面材料的器件效率。模型评估表明，RF模型最好地预测了PCE，均方根误差为0.7%。最后，作者使用DFT计算来模拟钙钛矿表面和界面材料之间的相互作用以解释这些特征在确定器件PCE中的重要性。

图1. 这项工作中使用的机器学习方法的工作流程

基于上述结果和讨论，可以总结出界面材料筛选/设计的三个基本规则：（1）材料应至少具有一个NH₃⁺末端；（2）C链短，无苯环为佳；（3）其他官能团的效率不如NH₃⁺。这些发现得到了数据集中列出的实验结果的支持，然而应通过系统实验和特定表征方法进一步深入了解这些发现背后的潜在机制。此外，这些发现是从基于设备PCE的机器学习模型中获得的。如果考虑其他设备性能指标（如稳定性、成本等），结果可能会有所不同，更多与其他设备性能指标相关的机器学习模型对于筛选实际应用的材料至关重要。尽管如此，机器学习方法可为材料筛选/设计提供一般规则，并在实验前预测几乎准确的结果。这将显著加快新型界面材料的开发，降低材料成本和时间消耗。

图2. 不同模型的预测性能及特征重要性分析

Screening interface passivation materials intelligently through machine learning for highly efficient perovskite solar cells, Journal of Materials Chemistry A 2022. DOI: 10.1039/D2TA04788H

6. 北化张欣/杨宇森JMCA: DFT+机器学习高效筛选双金属位点CO₂RR催化剂

CO₂的电还原为实现碳循环和能源再生提供了一种可持续的途径，开发用于CO₂还原反应（CO₂RR）的高效电催化剂是关键的科学问题。目前，双金属位点催化剂（DMSCs）在电化学CO₂RR中显示出巨大的潜力。然而，调节多种过渡金属的组合和结构是一项巨大的挑战。

在此，北京化工大学张欣教授、杨宇森等人报道了一种数据驱动策略，采用DFT与机器学习（ML）算法相结合来预测1120个DMSCs（两个过渡金属原子嵌入在氮掺杂石墨烯中，即M₁-M₂-N₆-Gra，金属和氮的配位数(ω)在2~4之间）的催化性能，以筛选出高效的CO₂RR电催化剂。DFT计算结果表明，当ΔG_*CO大于0.11 eV时，U_L与ΔG_*CO之间存在良好的线性关系。然而，当ΔG_*CO小于0.11 eV时，线性关系被显著破坏，导致使用ΔG_*CO对催化剂性能的预测不准确。因此，有必要通过使用具有简单易用特性的机器学习来训练更准确地描述DMSCs催化性能的预测模型。接下来，作者使用Pearson相关系数对特征进行分析，然后建立了具有这些特征的简单ML模型，可在不到1分钟的时间内获得CO₂RR的U_L准确预测。

图1. 不同ML算法的预测性能

研究表明，在4种不同的监督ML算法，即梯度提升回归（GBR）、AdaBoosting 回归（ABR）、随机森林回归（RFR）和线性回归（LR）中，具有 17 个特征的梯度提升回归（GBR）模型的预测精度最高，均方根误差为0.09 V，决定系数R²为0.98。使用Pearson相关系数进行进一步的数据分析，ω和e是M₁-M₂-N₆-Gra的CO₂RR最显著的描述符，催化性能随配位数和电子转移数的增加而增加。通过实施两轮严格的特征选择过程，4种DMSCs（Mn-Ru、Mn-Os、Zn-Ru和Co-Au-N₆-Gra-model 3）被确定为潜在的CO₂RR高效电催化剂。通过DFT计算，作者以高精度（小于0.07 V误差）的结果验证了ML预测的这些数据。总之，这项工作展示了ML方法的巨大潜力，并为合理设计高性能电催化剂提供了一种有效且准确的筛选方法。

图2. ML预测与DFT计算结果的比较

Data-driven design of dual-metal-site catalysts for the electrochemical carbon dioxide reduction reaction, Journal of Materials Chemistry A 2022. DOI: 10.1039/D2TA04556G

原创文章，作者：华算老司机，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2022/10/06/a9f51dbe46/

机器学习顶刊汇总：EES、ACS Energy Lett.、ACS Nano、ACS Catal.、JMCA等成果

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