潘锋/宋永利/杨卢奕NML：洞察高压全固态锂电池的界面退化

聚环氧乙烷（PEO）基固态聚合物电解质（SPE）被认为是一种有前景的全固态锂电池（ASSLBs）的固态电解质。然而，与高压正极材料（如钴酸锂）的差界面稳定性，限制了其在高能量密度固态电池中的应用。

北京大学深圳研究生院潘锋、宋永利、杨卢奕等在LiCoO₂颗粒表面涂上了高压稳定的Li₃AlF₆保护层，以改善PEO基ASSLBs的性能并研究其失效机制。

图1. Li₃AlF₆涂覆LiCoO₂的表征

研究发现，在4.2V的充电电压下，不良的电化学性能主要源于高活性的LiCoO₂表面和PEO之间的化学氧化还原反应所引起的LiCoO₂表面的结构崩塌，导致LiCoO₂的相变，这表明LiCoO₂表面和界面的结构稳定性对于高压应用至关重要。而当电压达到4.5V甚至更高的电位时，LiCoO₂的降解和PEO的强烈分解都可能是导致容量进一步下降的原因。

图2. 电化学性能对比

与此形成鲜明对比的是， Li₃AlF₆涂层可以保护LiCoO₂在循环过程中不发生化学降解，从而稳定LiCoO₂，并使PEO在高电压下的电化学分解最小化。因此，这项工作不仅对含有LiCoO₂的PEO基电池的失效机制提供了重要的补充，而且提出了在高压ASSLBs中保留正极-电解质界面结构稳定性的通用策略。

图3. 用于实现稳定和高压ASSLBs的LAF涂层的拟议机制

Insights Into the Interfacial Degradation of High-Voltage All-Solid-State Lithium Batteries. Nano-Micro Letters 2022. DOI: 10.1007/s40820-022-00936-z

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