三单位联合Adv. Sci.：调节钴活性位点氧化态增强Li-S电池中多硫化物转化

锂-硫（Li-S）电池具有理论比能量密度高（2600 Wh kg^-1），作为储能系统具有很大的应用前景。然而，Li-S电池的实际应用受到以下问题的阻碍：硫（S₈）和硫化锂（Li₂S）的绝缘特性、S₈在充放电过程中的巨大体积变化、多硫化锂（LiPSs）穿梭效应和缓慢的硫转化动力学，导致比容量低、倍率性能和循环性能差。

基于此，加拿大滑铁卢大学陈忠伟院士、河北工业大学张永光教授、华南师范大学金名亮教授和王新副教授（共同通讯作者）等人报道了一种独特的Co₃O₄/N掺杂还原氧化石墨烯（Co₃O₄/N-rGO）复合材料，作为Li-S电池的有利硫固定剂和促进剂。

所制备的Co₃O₄纳米多面体（Co₃O₄-NP）和Co₃O₄纳米立方体主要分别暴露在（112）和（001）表面，具有不同的Co²⁺/Co³⁺位点原子构型。实验和理论计算证实，具有与四面体配位Co²⁺位点不同氧化态的八面体配位Co³⁺（Co³⁺_Oh）位点优化了多硫化锂的吸附和催化转化。特别是负载在N-rGO上的Co₃O₄-NP晶体暴露出具有大量Co³⁺_Oh活性位点的（112）平面，对多硫化物表现出更强的吸附性和优异的催化活性，从而抑制了穿梭效应。

实验测试发现，S@Co₃O₄-NP/N-rGO正极具有优异的电化学性能，例如在1 C下具有稳定的循环性能，在500次循环中容量衰减率低至0.058%，具有高达3 C的倍率性能和面积容量达到4.1 mAh cm^-2。这种结合晶体表面工程和氧化态调节策略的催化剂设计也为解决Li-S电池的复杂问题提供了新的方法。

Oxidation States Regulation of Cobalt Active Sites through Crystal Surface Engineering for Enhanced Polysulfide Conversion in Lithium–Sulfur Batteries. Adv. Sci., 2022, DOI: 10.1002/advs.202202352.

https://doi.org/10.1002/advs.202202352.

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