刘兆平/周旭峰/孟颖Nature Energy：量化锂金属电池中可逆和不可逆的锂

准确评估电极的可逆性对于电池性能评估至关重要。然而，要获得锂金属电池中锂负极的真正可逆性极具挑战性，这主要是因为通常使用过量的锂。

中科院宁波材料所刘兆平、周旭峰、加州大学圣地亚哥分校孟颖等提出了一种分析方法来定量评估实用锂金属电池的可逆性。

图1. 循环后LMA的可逆性和不可逆性

在此，联苯/四氢呋喃（THF）溶液被用来对活性Li⁰进行化学金属化，同时也保留了包裹非活性Li⁰的SEI的完整性，这可以对分离出来的活性Li⁰和非活性Li⁰进行独立的量化。此外，作者确定了描述LMB真实可逆性的关键参数，包括特定循环内来自正极的（非）可逆的锂的百分比。基于关键参数的定量分析表明，高堆积压力通过最大限度地减少SEI的破裂可能性来抑制固有的锂损失，而树枝状锂在高充电倍率下的聚集促使不可逆转性的严重恶化。

图2. 关键参数的计算途径

通过使用这种分析方法和定性形态学特征，可以揭示LMA的组成和结构演变。作者对可逆和不可逆锂的量化提供了一种独立于变量的方法来研究LMB中不同运行条件的影响，包括堆积压力、充电/放电倍率、截止电压和工作温度。此外，这种方法还揭示了电池部件的影响，包括正极、负极、粘结剂、隔膜和电解液，这可以为LMB电池的设计做出实质性的贡献。

图3. 对非活性Li⁰和活性Li⁰进行解耦和量化

Quantification of reversible and irreversible lithium in practical lithium-metal batteries. Nature Energy 2022. DOI: 10.1038/s41560-022-01120-8

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