​三单位联合ACS Catal.: 剖幽析微！探究Rh/CeO在合成气转化反应中的性质和稳定性

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本文在不同气氛(H2和CO)处理下制备了具有不同Rh负载量(0.2-4 wt% Rh)的Rh/CeO2催化剂

​三单位联合ACS Catal.: 剖幽析微！探究Rh/CeO在合成气转化反应中的性质和稳定性
金属单原子催化剂(SACs)因其最大的原子利用率和潜良好的催化性能而引起了广泛的兴趣。然而，深入了解SAC在高温催化反应中特别是在还原条件下的催化行为和稳定性仍然是一个巨大挑战。
基于此，厦门大学熊海峰、中南民族大学李哲和燕山大学黄建宇等在不同气氛(H2和CO)处理下制备了具有不同Rh负载量(0.2-4 wt% Rh)的Rh/CeO2催化剂，并在不同的温度下研究了Rh/CeO在合成气转化(260 °C，2 MPa)反应中的性质和稳定性。
​三单位联合ACS Catal.: 剖幽析微！探究Rh/CeO在合成气转化反应中的性质和稳定性
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通过利用CO-DRIFTS，研究人员发现原子分散的Rh在Rh/CeO2的负载量高达3 wt %，并且Rh/CeO2催化剂在350°C的H2氛围中保持稳定，在200°C下的CO中形成Rh纳米团簇。在260°C的合成气转化过程中，0.5 wt % Rh/CeO2上的Rh单原子(Rhiso)缓慢凝聚形成Rh纳米团簇(RhNC)，并且Rhiso/RhNC比率在运行~10 h后得到~1:2.5的比值。此外，Rhiso/RhNC比率不随进一步反应而改变，表明反应在运行10 h后达到稳定状态。
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更重要的是，在催化剂达到稳态(~10 h)后，Rhiso/RhNC比率随Rh负载量的增加而降低，而反应性先增大后降低。此外，研究人员发现1 wt % Rh/CeO2上Rhiso/RhNC比率为1:3时，显示出最大的CO(rCO)反应速率(85.8 μmol/s/gRh)和乙醇选择性(SEtOH)(26.2%)。结果表明，Rh单原子与Rh纳米团簇的结合有利于提高乙醇的选择性和反应速率，并且Rhiso/RhNC比率对在稳态下反应的催化剂的CO转化率和产物选择性有较好的比例关系。
Nature and Dynamic Evolution of Rh Single Atoms Trapped by CeO2 in CO Hydrogenation. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c02103

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