ACS Energy Letters：基于多级缓冲自修复粘结剂的高性能硅负极

开发”理想的”粘结剂以实现超高面积容量的稳定硅（Si）负极仍然是一个重大挑战。

哈尔滨工业大学尹鸽平、Tiansheng Mu等设计了一种具有多级缓冲结构的自修复粘结剂，以减轻硅的极端体积变形所造成的结构破坏和性能下降。

图1. PAA-DA/PVA粘结剂的设计示意

在这种多级结构中，采用动态超分子相互作用和刚性共价键共存的策略，多巴胺接枝的聚丙烯酸（PAA-DA）拥有丰富的氢键和强大的粘弹性，这有利于整个网络的动态重建。

此外，在热聚合条件下，聚乙二醇（PVA）上的羟基与PAA-DA中的羧基形成强大的共价键网络，以确保电极结构的完整性。这种PAA-DA/PVA粘结剂的设计有以下两个优点：（1）原位构建的共价段具有较高的机械模量，这提高了整个电极的抗变形能力；（2）动态可逆的柔性非共价键的解离和重建实现了电极内部膨胀/收缩应力的消散。

ACS Energy Letters：基于多级缓冲自修复粘结剂的高性能硅负极

图2. Si@PAA-DA/PVA的力学性能表征

结果，复合电极（Si@PAA-DA/PVA）在0.2 A g^-1的条件下，经过100个循环后，表现出73%的容量保持率。即使在4 A g^-1的情况下，所获得的硅电极在500次循环后仍然表现出令人满意的1974.1 mAh g^-1的容量。因此，作者认为这种”多级缓冲”策略的组合展示了对硅和其他具有较大体积波动的电极材料的新设计灵感。

ACS Energy Letters：基于多级缓冲自修复粘结剂的高性能硅负极

图3. Si@PAA-DA/PVA的电化学性能

A Multilevel Buffered Binder Network for High-Performance Silicon Anodes. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02030

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