钱国栋&高俊阔Carbon Energy: 引入单分散Ru，调整MOF的电子结构以实现高效OER

析氧反应(OER)是能量储存和转换装置中重要的半反应，然而，OER复杂的四电子转移路径需要高能耗，导致反应动力学缓慢。MOF结构中存在高密度且均匀分散的催化活性位点，并且MOF的高度多孔结构为每个催化活性中心提供了可及性。此外，单分散金属还可以调节MOF的电子结构，将单分散原子引入MOF能够提高催化剂的催化活性。

近日，浙江大学钱国栋和浙江理工大学高俊阔等通过Ru掺杂Ni-MOF，构建了高效的OER催化剂NiRu_0.08-MOF，其中单分散Ru离子替代了MOF的Ni位点，同时保持了Ni-MOF的结构。

实验结果显示，优化的NiRu_0.08-MOF表现出优异的OER性能，在10 mA cm^-2电流密度下的过电位为187 mV，Tafel斜率为40 mV dec^-1；NiRu_0.08-MOF的Ru质量活性(56.7 A g^-1_Ru, 过电位200 mV)是商业RuO₂的36倍。此外，NiRu_0.08-MOF可以连续工作300小时而不会发生明显的性能下降。

密度泛函理论(DFT)计算表明，O*转化为HOO*是OER的速率决定步骤；NiRu_0.08-MOF(18.7 eV)在费米能级附近的DOS高于Ni-MOF(17.2 eV)，这表明NiRu_0.08-MOF的电导率已成功改进，较高的电导率有利于提高电催化性能。

此外，NiRu_0.08-MOF上的Ru原子的电荷值高于Ni-MOF上的Ni原子，这导致与反应中间体的弱键合，从而赋予NiRu_0.08-MOF卓越的性能。总的来说，该项研究可能为高性能、结构稳定的MOF电催化剂的设计和开发提供新的策略。

Tuning the Electronic Structure of a Metal-Organic Framework for an Efficient Oxygen Evolution Reaction by Introducing Minor Atomically Dispersed Ruthenium. Carbon Energy, 2022. DOI: 10.1002/cey2.265

原创文章，作者：华算老司机，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2022/10/13/4bdade56a8/

钱国栋&高俊阔Carbon Energy: 引入单分散Ru，调整MOF的电子结构以实现高效OER

相关推荐