本文研究了高压Na3V2(PO4)2F3正极与碳酸酯电解液（3.0、1.0或0.3M NaClO4- EC：PC：FEC（47.5:47.5:5））在55℃下充电至4.5V时形成的界面相。
构建具有快速界面动力学的稳定电极/电解液间相对于快速充电电池至关重要。
哈尔滨工业大学王振波等研究了高压Na3V2(PO4)2F3正极与碳酸酯电解液（3.0、1.0或0.3M NaClO4– EC：PC：FEC（47.5:47.5:5））在55℃下充电至4.5V时形成的界面相。
分子动力学模拟表明，受益于浓度效应，这些电解液中的溶剂化结构从链状的阳离子-阴离子聚合体（AGGs）变为分离的接触离子对（CIPs）。由于溶剂化鞘的变化，在新鲜正极上衍生的界面相是不同的。与原始的有机/无机双层界面相相比，CIPs和AGGs的溶剂化鞘中ClO4-阴离子的增加会导致额外的阴离子衍生界面相，即无机/阴离子/有机的三明治结构。
伴随着高浓电解液中的气体生成（H2、CO2等），衍生的界面相拥有较少比例的溶剂衍生有机物（RCOONa、ROCO2Na等，R代表烷基）和更丰富的无机物（NaF、Na2CO3等），而阴离子主导部分主要包括RCxClOy的特殊成分。
随温度变化的电化学阻抗谱的结果表明，以阴离子主导的界面相表现出较大的Na+传输阻力，从而削弱了正极的快速充电能力。相反，在稀电解液中不利的气体析出被抑制，并且正极上的正极/电解液界面相（CEI）表现出较小的界面传输阻抗。因此，配备了阴离子调控界面相的正极表现出更好的循环能力和倍率能力。更重要的是，对界面的单变量比较实验表明，过多的阴离子衍生物如RCxClOy是导致循环耐久性恶化的一个诱因。
此外，通过在氩气下300℃的原位退火来分解RCxClOy物种，失效的正极的电化学性能基本上得到了恢复。这项工作从构建稳定的电极/电解液界面相和改善界面离子传输动力学的角度为快充电池的设计提供了见解。
Constructing Stable Anion-Tuned Electrode/Electrolyte Interphase on High-Voltage Na3V2(PO4)2F3 Cathode for Thermally-Modulated Fast-Charging Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202213416
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