​徐群杰/闵宇霖AFM：新型复合固态电解质，全固态锂电2000次循环！

采用聚合物固态电解质复合填料的传统策略受到有机-无机界面连续性的极大限制。

上海电力大学徐群杰、闵宇霖等报告了一种具有多个有机-无机界面的新型复合固态电解质设计。

图1. PEO/LiTFSI/3DMoO3电解质的形貌表征

具体而言，该复合膜是由聚氧化乙烯（PEO）基电解质膜和三氧化二钼（MoO₃）无机膜交替叠加得到的，然后将多层膜卷成圆柱体，进一步通过将圆柱体切成盘状，得到具有多个连续有机-无机界面的复合电解质。

研究显示，在整个聚合物复合电解质（PCE）中，形成了垂直于电极方向的介观尺度的多个界面。与通过简单混合方法制备的PEO/LiTFSI/MoO₃(PLM)相比，定向界面的存在大大增加了电解质的离子导电性、离子迁移率和高压电阻。在取向的有机-无机界面上，Li⁺浓度增强，PEO的结晶度降低，导致了更高的离子电导率，以及复合电解质中的短离子传导路径。

图2. 复合固态电解质的电化学性能

结果，新型PCE（PL3DM）的离子传导率在60℃时高达1.16×10^-3 S cm^-1。这种优秀的离子传输能力使采用该电解质组装的”界面电池”获得了令人满意的循环性能。Li|PL3DM|LiFePO₄在2 C下稳定地循环了>2000次。

此外，全固态锂电可以快速充放电，并在10 C的高倍率下运行。PL3DM的优异性能证明了利用不同的相界面人工形成定向和连续的离子通道以提高固态电解质的离子传导能力的可行性。

图3. 全电池的循环性能

Directed and Continuous Interfacial Channels for Optimized Ion Transport in Solid-State Electrolytes. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202206976