具有高理论能量密度的锂硫(Li-S)电池长期以来被认为是锂离子电池的替代储能装置。然而,多硫化物的穿梭效应会引发快速的容量衰减和短暂的电池寿命,这严重阻碍了其实际利用。
北京理工大学陈人杰、复旦大学Jie Xu、安徽工业大学吴孔林等构建了一种高效的电催化剂,包括植入分级多孔碳骨架(Fe/Co-N-HPC)中的氮(N)配位二元金属单原子(SAs),并通过隔膜涂层策略捕获并催化多硫化物转化。
图1. Fe/Co-N-HPC的合成、形态和组成
研究表明,Co原子的引入可以丰富Fe活性中心的电子数,从而实现二元金属单原子催化剂的显著协同催化作用,提高Li-S氧化还原反应的双向催化作用。受益于二元金属SAs在促进多硫化物转化过程中的高导电网络和协同催化活性,采用Fe/Co-N-HPC改性隔膜的Li-S电池在低硫和高硫负下的电化学性能都得到了极大的提高。
图2. 采用不同隔膜的Li-S电池的性能
结果,所制备的Li-S电池表现出出色的倍率能力(5.0 C时为740 mAh g-1),以及卓越的长期循环稳定性(1.0 C时循环600次后为694 mAh g-1)。将硫负载增加到4.8 mg cm-2时,实现了6.13 mAh cm-2的显著面容量。此外,原位X射线衍射和理论模拟结果验证了二元金属SAs通过改变速率决定步骤的催化机制,这为构建高性能Li-S电池提供了新方向。
图3. 高负载Li-S电池性能
Binary Metal Single Atom Electrocatalysts with Synergistic Catalytic Activity toward High-Rate and High Areal-Capacity Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202208666
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