浙大王琦Angew：基于液态有机硫化物正极的液-固转换锂硫电池！

人们为解决锂硫电池中的穿梭效应和动力学迟缓问题做出了巨大努力，但在调整硫正极的反应路径方面却鲜有成果。

浙江大学王琦等报告了一种用液态有机硫化物替代无机硫的策略，并在正极和电解液之间构建了一个新型的液-液界面，有效抑制了穿梭效应，此外，将固-液-固转化反应简化为只有液-固过程，从而大大改善了反应动力学。

图1. 各种电解液的物理化学特性

具体而言，结合局域高浓度电解液（LHCE）体系的优点，作者设计了一种新型的全液态正极，并将传统无机硫的固-液-固相转换过程简化为液-固转换。通过这种方式，可以同时增强电子和离子的传导性，从而加速电池的动力学性能。苯基四硫化物Ph-S₄-Ph（表示为PTS）是一种液态有机硫化物，拥有六个电子的转移，理论上的比容量为570 mAh g^-1，被建议作为正极材料。

由于PTS和LHCE之间的互不相溶，可以避免活性材料在电解液中严重溶解而造成的巨大损失。基于全液态PTS的正极最大程度地简化了多电子转换过程，从而缓解了复杂的界面问题

。同时，由于通过增加LHCE中的离子迁移数量和溶解一部分在离子传导中起重要作用的放电产物PhSLi来补偿低离子传导率，作者建立了一个具有优良离子传导的有利环境，大大增强了正极的动力学性能。

图2. 半电池性能及SEI分析

基于上述理论，作者提出了一种基于1M LiFSI-1,2-二甲氧基乙烷（DME）和惰性1,1,2,2-四氟乙基-2,2,2-三氟乙醚（TTFE）的普通LHCE体系作为研究电解液。通过调整TTFE的比例，可以得到一系列的电解液，以研究对界面的不同影响，并得到DME和TTFE的最佳比例。结果，当DME/TTFE体积比为2:8时（表示为TTFE80），PTS和电解液之间出现了稳定的液-液界面，随着循环的进行，PhSLi的离子通道逐渐出现。因此，该电池与正极和负极都能表现出良好的兼容性和动力学。

结果，Li|PTS半电池在0.5C下表现出优异的循环稳定性，750次循环后容量保持率达到64.9%。PTS负载为3.1克Li|PTS软包电池的最大容量为997mAh，在100mA的电流下循环50次后保持了82.1%的初始容量。这项工作提供了对界面上离子传导的进一步理解，可以扩展到全固态电池、氧化还原流电池等。

图3. 采用EETE80电解液的Li|PTS电池的电化学性能

Acceleration of Cathode Interfacial Kinetics by Liquid Organosulfides in Lithium Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202213160

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