Nature子刊:Ptn-Ov协同位点功劳大!促进MoO3/γ-Mo2N催化低温RWGS

本文利用MoO3/γ-Mo2N结构的应力及Pt与载体的相互作用,成功地构建了具有高密度Ptn-Ov协同中心的高效催化剂

Nature子刊:Ptn-Ov协同位点功劳大!促进MoO3/γ-Mo2N催化低温RWGS
在多相催化中,活性金属和载体之间的界面在催化各种反应中起着关键作用,特别是活性金属与载体上的氧空位之间的协同作用可以大大提高催化效率。然而,在催化剂表面构建高密度金属空位协同中心是非常具有挑战性的。
近日,北京大学马丁中国科学技术大学付强山东大学贾春江等利用MoO3/γ-Mo2N结构的应力及Pt与载体的相互作用,成功地构建了具有高密度Ptn-Ov协同中心的高效催化剂,并用于催化逆水煤气变换(RWGS)反应。
Nature子刊:Ptn-Ov协同位点功劳大!促进MoO3/γ-Mo2N催化低温RWGS
Nature子刊:Ptn-Ov协同位点功劳大!促进MoO3/γ-Mo2N催化低温RWGS
对于RWGS催化剂,活性金属簇可以解离H2,而氧空位可以激活CO2,因此在活性金属团簇和氧空位之间制备具有高密度协同中心的催化剂可以大大提高催化剂的低温活性。
研究人员在具有MoO3钝化表面的γ-Mo2N载体上沉积了单个Pt原子,利用MoO3/γ-Mo2N异质结构的应力作用,在预处理和反应过程中产生足够的表面氧空位,将表面MoO3转化为MoOx;分散的Pt原子还原成尺寸小于1nm的Pt团簇,并将其锚定在MoOx表面,形成丰富而稳定的金属团簇-氧空位协同位点。
Nature子刊:Ptn-Ov协同位点功劳大!促进MoO3/γ-Mo2N催化低温RWGS
所得的Pt-MoO3/γ-Mo2N催化剂在300 °C下的CO收率为17.2×10-5mol gcat-1s-1,其催化低温逆水煤气变换(RWGS)反应的性能优于已报道的大多数催化剂。
此外,综合原位表征和理论计算表明,Ptn-Ov协同位点增强了反应物分子的活化,加速了RWGS反应。总的来说,该项工作证明了利用异质结构和金属载体相互作用应力构建高密度活性金属空位界面的可行性,这为设计和开发具有高活性的负载型催化剂提供了新的策略。
Ptn-Ov Synergistic Sites on MoOx/γ-Mo2N Heterostructure for Low-temperature Reverse Water-gas Shift Reaction. Nature Communications , 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33308-7

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