​冯军宗/陈永婷Nano Energy: 气凝胶约束和NH3热解，实现金属-N4电催化剂稳定化合成

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本文采用溶胶-凝胶法和NH3热解法合成具有原子分散金属-N4活性中心的M-N-C催化剂

​冯军宗/陈永婷Nano Energy: 气凝胶约束和NH3热解，实现金属-N4电催化剂稳定化合成
金属-空气和燃料电池由于其高能量密度和经济效益而被广泛认为是有前途的能源装置。氧还原反应(ORR)是电池中一个关键的半反应，它直接影响电池的能量效率。
因此，设计高活性和持久的ORR电催化剂对于电池的开发具有重要意义原子分散在载体上的具有催化活性金属表现出最高的原子利用率和最具成本效益的电催化剂设计途径。然而，廉价、高效、持久的原子分散电催化剂的高通量可扩展生产仍然具有挑战性。
​冯军宗/陈永婷Nano Energy: 气凝胶约束和NH3热解，实现金属-N4电催化剂稳定化合成
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基于此，国防科技大学冯军宗和武汉科技大学陈永婷等采用溶胶-凝胶法和NH3热解法合成具有原子分散金属-N4活性中心的M-N-C催化剂(合成Co-N-C、Ni-N-C和Fe-N-C三种具有原子分散金属-N4活性中心的化合物，证实了该策略的合成适用性)。
性能测试结果显示，Co-N-C在碱性环境中对OER和ORR具有催化活性，而Ni-N-C对CO2RR具有催化活性；Fe-N-C表现出约0.933 VRHE的半波电位，动力学电流密度为22 mA cm-2(0.9 VRHE)，并且在0.1 M KOH溶液中5000次循环后半波电位降低约4 mV。
​冯军宗/陈永婷Nano Energy: 气凝胶约束和NH3热解，实现金属-N4电催化剂稳定化合成
此外，作为固态锌-空气电池中的空气电极，Fe-N-C的最大功率密度为167 mW cm-2，能量密度为956 Wh kg-1，并且在120小时内具有长期稳定性。Fe-N-C的高活性和耐久性归因于原子分散的Fe-N4团簇(N2-Fe-N2-Fe-N2)，其中相邻Fe-N4的协同效应促进氧分解并产生较少的H2O2。
还有就是，在NH3中热解过程中，Fe-N-C通过O2-Fe-O2-Fe-O2、O6-Fe、N6-Fe和N2-Fe-N2-Fe-N2序列进行结构变化。该项研究提供了一种基于气凝胶的策略，用于制造廉价、高效和持久的具有高通量可扩展生产的原子分散电催化剂，并展示出对原子分散电催化剂大规模合成的潜力。
A Stabilization Synthesis Strategy for Atomically Dispersed Metal-N4 Electrocatalysts via Aerogel Confinement and Ammonia Pyrolyzing. Nano Energy, 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107869

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