Nano Energy：室温下具有1.1×10-3 S cm-1高离子电导率的复合电解质！

采用固态电解质（SEs）是使基于锂金属负极的电池本质上安全运行的关键策略，因为它们可抑制锂枝晶的生长。在不同类型的SEs中，基于聚合物的混合电解质（HEs）由于其来自组成聚合物基体和无机填充物颗粒的协同特性而具有很好的前景。然而，混合电解质中的锂离子扩散途径仍由聚合物主导，尤其是基于聚氧化乙烯（PEO）的混合电解质。聚氧化乙烯的主要限制是其离子传导性的强烈温度依赖性，这使其无法在室温（RT）下使用。

德国布伦瑞克工业大学GeorgGarnweitner等提出了一种交联的聚合物基高分子材料，其在室温下具有1.1×10^-3 S cm^-1的高离子传导率。

图1. 材料合成示意

具体而言，这项工作使用季戊四醇四丙烯酸酯（PETEA）、三（乙二醇）二乙烯基醚（TEG）单体和双三氟甲磺酰亚胺锂（LiTFSI）作为导电盐，合成了一种新型交联共聚物电解质。然后，通过加入具有末端双键的功能化LLZO颗粒，参与与PETEA和TEG单体的聚合，进一步提高了共聚物的性能。

LLZO颗粒表面的功能配体改善了所产生的混合电解质的机械性能，并导致界面电阻的降低。所开发的混合电解质的离子传导性增强，表明锂离子的传输可以通过LLZO颗粒的加入和交联而得到促进。

图2. 电解质的形貌表征

结果，优化后的复合电解质在20℃时达到了1.1×10^-3 S cm^-1的优异离子传导率。采用该HE构建的固态锂硫电池，在0.05C时的初始比容量为688 mAh g^-1，但经过 50次循环后显示出严重的容量衰减，这归因于多硫化物的穿梭效应，需要在未来通过改进正极设计来解决。此外，由于其高稳定性，所开发的电解质也适用于其他几种类型的电池，使其成为室温应用中非常有前景的固态电解质体系。

图3. 固态锂硫电池的性能

A Room-Temperature High Performance All-Solid-State Lithium-Sulfur Battery Enabled by a Cross-Linked Copolymer@Ceramic Hybrid Solid Electrolyte. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107912

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