山大熊胜林AM:催化剂活性位点的自清洁助力高性能锂硫电池! 2022年10月28日 上午12:18 • 顶刊 • 阅读 27 本文提出并展示了一种新型的催化剂配置,它可以从根本上改变研究界传统的S宿主设计 对于已被充分探索的Li-S催化化学,多硫化锂在催化材料上缓慢的吸附-迁移-转化动力学和Li2S沉积引起的活性位点钝化限制了S的快速和完全转化。 山东大学熊胜林等提出并展示了一种新型的催化剂配置,它可以从根本上改变研究界传统的S宿主设计。 图1. LiPSs的分子内串联转化和Zn8的结构 具体而言,这项工作设计了一个八核Zn8-(Me4Si4O8)2(azopz)8团簇(Hazopz=3,5-二甲基-4-(苯基偶氮)-1H-吡唑,缩写为Zn8),并将其作为一个功能性S宿主。它包括一个赤道的Zn8环,由两个Me4Si4O84-上下夹着,并进一步由八个azopz− 修饰。 动态测试、密度泛函理论(DFT)计算和原位/非原位表征表明,以N、O和Zn为中心的活性位点与Zn8团簇内的空间阻碍协同作用,促成了LiPSs独特的分子内串联转化机制。具体来说,外部的偶氮基团可以有效地固定长链LiPSs,由于具有更强的吸附能力,进一步生成的Li2S2而迁移并沉积在内部的O位点上,最终的放电产物(Li2S)以同样的方式沉积在最内部的Zn位点上。 图2. 对Zn8的催化性能的研究 受益于这种机制,Zn8簇实现了LiPSs的快速转换和活性位点的自清洁,组装的锂硫电池表现出令人满意的循环和倍率性能。总体而言,这项研究开创了LiPSs多级催化剂的设计,并分析了这一机制背后的新型机制和基本原理,它为理解团簇涉及的Li-S催化机制提供了新的启示。 此外,从团簇的结构和化学可调性出发,可以建立结构-性能-功能关系,这将为其他催化领域的先进催化剂设计提供一种有前景的策略。 图3 Li-S电池性能 A Zn8 Double-Cavity Metallacalix[8]arene as Molecular Sieve to Realize Self-Cleaning Intramolecular Tandem Transformation of Li−S Chemistry. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202207689 原创文章,作者:华算老司机,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2022/10/28/646b321d58/ AM山大电池 赞 (0) 0 生成海报 微信扫码分享 相关推荐 Nat. Commun.:全暴露Pt-Fe团簇耦合Pt-Fe界面,实现高效PROX制氢 2022年11月23日 ACS Nano:化学羟基化与物理异质界面的协同作用改善析氢动力学 2021年8月27日 回应质疑!Nature顶级综述:高压氢化物是否具有超导性? 2024年12月30日 Nature Materials:这个负极突破自身极限! 2023年10月14日 祝红丽Small: 用于全固态锂硫电池的高比表面积N掺杂碳纤维添加剂 2023年10月11日 天大杨全红最新Materials Today: 石墨烯实现的紧凑型储能:挑战、策略和进展 2023年10月27日