​应化所Angew：Pt-Au合金催化甲酸氧化制过氧化氢

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本文报道了一种Pt-Au合金，以模拟天然甲酸氧化酶通过甲酸的好氧氧化合成过氧化氢的催化性能。

​应化所Angew：Pt-Au合金催化甲酸氧化制过氧化氢
最近，通过电催化和光催化还原反应现场生产过氧化氢（H2O2）引起了广泛的研究兴趣。然而，目前实际应用一直受到低活性和复杂设备要求的困扰。
基于此，受酶催化生物过氧化氢合成过程的启发，中科院长春应用化学研究所董绍俊院士（通讯作者）等人报道了一种Pt-Au合金，以模拟天然甲酸氧化酶通过甲酸的好氧氧化合成过氧化氢的催化性能。
​应化所Angew：Pt-Au合金催化甲酸氧化制过氧化氢
在文中，作者合成了一系列超小型PtxAu100-x合金，以模拟用于H2O2合成的HCOOH氧化酶，其中在酸性条件下，Pt20Au80催化剂的H2O2产率最高，为7.2 mol gcat-1 h-1。Pt20Au80催化剂的催化效率比电催化剂高1个数量级，比光催化剂高4个数量级。
​应化所Angew：Pt-Au合金催化甲酸氧化制过氧化氢
实验结果表明，Pt-Au合金催化HCOOH脱氢的效率和O2还原为H2O2的选择性高于单金属Pt，从而保证了H2O2的高收率。同时，Pt-Au合金的质量活度是甲酸氧化酶的三倍。
密度泛函理论（DFT）计算表明，金纳米颗粒上孤立的Pt原子在甲酸脱氢过程中的势垒低于纯Pt，这是反应速率提高的原因。此外，甲酸水溶液提供了酸性环境，有利于利用原位生成的H2O2进行氧化反应，包括C-H键氧化和杀菌。
​应化所Angew：Pt-Au合金催化甲酸氧化制过氧化氢
Platinum-Gold Alloy Catalyzes the Aerobic Oxidation of Formic Acid for Hydrogen Peroxide Synthesis. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202213930.
https://doi.org/10.1002/anie.202213930.

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