Nature子刊：利用AIMD模拟，揭示纳米限制促进CO2在超临界水中的反应

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本文从头算分子动力学模拟来研究在10 GPa和1000~1400 K下被石墨烯和斯石英(SiO2)纳米约束的CO2水溶液。

Nature子刊：利用AIMD模拟，揭示纳米限制促进CO2在超临界水中的反应
在极端压力-温度条件下，水中CO2的反应对地表以下的碳储存和运输以及对大气中的碳收支有重要影响。以往的研究主要集中在体相中的CO2(aq)溶液，对地下水溶液的研究往往局限于纳米尺度，因为纳米约束和固液界面可能会严重影响化学形态和反应机理，目前很少有人在分子尺度上对其进行探究。
基于此，香港科技大学潘鼎课题组应用广泛的从头算分子动力学模拟来研究在10 GPa和1000~1400 K下被石墨烯和斯石英(SiO2)纳米约束的CO2水溶液。
Nature子刊：利用AIMD模拟，揭示纳米限制促进CO2在超临界水中的反应
Nature子刊：利用AIMD模拟，揭示纳米限制促进CO2在超临界水中的反应
研究人与比较了纳米约束下的CO2(aq)反应和体相溶液中的CO2(aq)反应，并研究了约束壁和约束溶液之间弱的和强的相互作用如何影响化学形态和反应机理。尽管迄今为止在地球深处还没有发现石墨烯，但它可以与斯石英进行很好的比较；在石墨烯约束条件下，石墨烯与溶液之间没有化学反应，而斯石英中的悬浮原子则主动参与水相碳反应，因此研究人员可以比较有界面化学和无界面化学的空间约束效应。
Nature子刊：利用AIMD模拟，揭示纳米限制促进CO2在超临界水中的反应
研究人员进行了长时间的AIMD模拟，研究了石墨烯和斯石英在10 GPa和1000~1400 K下纳米碳溶液的化学反应和形态。
实验结果显示，石墨烯纳米限制促进了CO2(aq)的反应，当石墨烯被斯石英取代时，较少的CO2(aq)发生反应；接触斯石英(100)表面会使溶液变得更酸，从而改变化学平衡，并且斯石英表面还通过吸附HCO3–和H+催化CO2(aq)反应。
该项研究揭示了通过矿物碳酸化储存CO2的原子机制，CO2在纳米约束水中反应更多，有利于CO2矿化。
Nanoconfinement Facilitates Reactions of Carbon Dioxide in Supercritical Water. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33696-w

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