8篇电池顶刊：黄云辉、孟颖、李巨、伽龙、宫勇吉、张宁、陈政、李和兴、刘翔鹏等成果！

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电池日报顶刊集锦

1. ACS Nano：单层/少层正极纳米颗粒涂层实现高性能全固态电池
8篇电池顶刊：黄云辉、孟颖、李巨、伽龙、宫勇吉、张宁、陈政、李和兴、刘翔鹏等成果！
由硫代磷酸锂超离子固体电解质（SE）和高容量正极活性材料（CAM）组成的体型固态电池（SSBs）最近因其在下一代电化学储能中的潜在应用而备受关注。然而，这种电池系统中关键部件之间的兼容性问题难以克服。
卡尔斯鲁厄理工学院Yuan Ma、Yushu Tang、Torsten Brezesinski等报告了一种保护性的正极涂层，它可以大大减少电池运行过程中CAM和SE之间有害的副反应的发生率。
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图1 涂层示意及表征
具体而言，这项工作采用预制的HfO2纳米颗粒作为层状富镍氧化物CAM，LiNi0.85Co0.1Mn0.05O2（NCM85）的二级颗粒涂层来进行演示。与以前的NP涂层不同，作者采用优化的湿化学路线，将分散在溶液中的纳米颗粒（NPs）作为涂层材料，采用适当的溶剂进行的表面稳定化减轻了颗粒聚集的问题，并允许单个纳米颗粒在CAM表面均匀沉积。结果电化学测试表明，与没有涂层的材料相比，采用涂层材料的硫代磷酸盐基固态电池在比容量、容量保持率和库仑效率方面都有改善。
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图2 电化学性能
研究显示，在循环之前、期间和之后对正极进行的补充表征表明，保护性涂层不仅抑制了界面副反应，而且还抑制了颗粒破裂和产气，从而提高了正极结构/形态和CAM-SE界面的稳定性。该涂层材料还与高负载正极和玻璃状1.5Li2S-0.5P2S5-LiI固态电解质结合后进行了测试，结果其在45℃下能保持稳定的长期循环运行。虽然提出的结果是令人鼓舞的，但作者相信，通过采用这种通用的表面改性策略和定制涂层化学，可以进一步提高整体性能。
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图3 循环期间的表征
Single- to Few-Layer Nanoparticle Cathode Coating for Thiophosphate-Based All-Solid-State Batteries. ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c07314
2. Carbon Energy：基于三元锂盐醚基电解液的高压锂金属电池
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电解液和负极/正极之间的电化学稳定的界面对于实现碱金属电池的循环稳定性至关重要。
德克萨斯大学奥斯汀分校David Mitlin等开发了一种新型高浓三元盐醚基电解液，它可使具有高质量负载（13.8 mg cm-2, 2.5 mAh cm-2）NMC622正极和50 μm锂负极的锂金属电池（LMB）稳定循环。
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图1 全电池电化学性能
具体而言，这种电解液是由LiTFSI、LiDFOB和LiBF4锂盐、1,2-二甲氧基乙烷溶剂，以及5vol%的FEC添加剂组成，被称为”CETHER-3″。此外，商业碳酸酯电解液和最先进的二元盐醚基电解液也作为对比进行了测试。结果，采用CETHER-3的全电池的电化学性能在高电压循环稳定性方面表现出最佳的性能。例如，LiNixMnyCo1-x-yO2 (NMC)-锂金属电池在4.4V截止电压下经过430次循环后保持了80%的容量，在4.4V截止电压下经过100次循环后保持了83%的容量。
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图2 CEI表征
根据密度泛函理论和分子动力学的模拟，这种良好的性能是Li+和溶剂/盐分子之间加强协调的结果。结合先进的表征手段，作者证明采用设计的电解液后形成了更薄更稳定的正极电解质界面相（CEI）和固体电解质界面相（SEI），其中CEI富含硫化锂（Li2SO3），而SEI则富含Li3N和LiF。在循环过程中，CEI/SEI抑制了正极R-3m层状近表面结构向无序岩盐的有害转化，也抑制了锂金属枝晶的生长。因此，这些综合的实验和理论发现可能为从根本上改善高压LMB铺平道路。
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图3 SEI表征
Concentrated ternary ether electrolyte allows for stable cycling of a lithium metal battery with commercial mass loading high-nickel NMC and thin anodes. Carbon Energy 2022. DOI: 10.1002/cey2.275
 
3. ACS Energy Lett.：电流大小对锂金属在高浓电解液中的电沉积/溶解至关重要
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了解锂金属的电沉积和溶解机制对于调控下一代电池锂金属负极的形态变化是必要的。
日本国立材料研究所Kei Nishikawa、北海道大学Hisayoshi Matsushima等研究了环丁砜基高浓度电解液（HCE）中电沉积锂的形态及其与电极附近浓度分布的相关性。
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图1 采用HCE的电沉积过程中LiTFSA的浓度分布和枝晶生长
具体而言，这项工作研究了1:2 LiTFSA:SL HCE中与锂电沉积/电化学溶解相关的离子传质和沉积形态。研究发现，锂金属的电沉积会导致靠近电极表面的未配位溶剂分子的数量增加，体电解液结构的这种差异增强了SL分解反应，并在电沉积的锂金属上形成SEI层。因此，在该电解液中需要较低的电流密度。电化学溶解则会导致靠近电极表面的LiTFSA浓度增加，并产生过饱和状态，从而导致粘度增加，电导率降低，造成电池电压发散。这种行为表明，大电流是HCE的一个关键问题，即使电池单元的电极距离非常小。
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图2 在HCE中锂金属电化学溶解过程中LiTFSA浓度分布的演化
电沉积和电化学溶解行为都表明1.0 mAcm−2的低电流密度对于HCE体系是最佳的。一些稀释剂可能有助于克服这一困难，但并非每种稀释剂都能提高锂金属负极的循环性能。选择合适的稀释剂溶剂对于增强锂金属负极是必不可少的，因此，一些稀释剂对HCE的影响是作者的下一个研究目标。此外，根据靠近电极表面的浓度分布，作者使用干涉测量法估算了表观扩散系数和输运数，该技术能深入了解电池电解液中的离子传质以及电沉积金属的形态变化与离子传质之间的关系，这将有助于设计下一代电池的金属电极和电解液之间的界面。
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图3 在HCE中锂金属电化学溶解过程中Li+溶剂化结构的时间转变
Mass Transfer during Electrodeposition and Dissolution of Li Metal within Highly Concentrated Electrolytes. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02120
 
4. 张宁EnSM：水合有机电解液设计使Zn//Zn电池循环超4200小时！
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可充锌电池在大规模储能应用中具有巨大的前景，但其可逆性受到非致密和树枝状锌沉积以及常规电解液中界面寄生反应的限制。
河北大学张宁等报告了一种本质安全的、稀释的、含水的有机电解液，该电解液通过将水合Zn(BF4)2盐与磷酸三甲酯（TMP）溶剂结合，可用于高可逆的锌电池，无需高浓度电解液策略。
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图1 电解液表征
所配制的1 M-Zn(BF4)2/TMP电解液具有H2O贫乏的Zn2+溶剂化壳，即使在使用无压电解池时也能在高面容量（5和10 mAh cm-2）下，实现紧凑、无枝晶和无腐蚀的Zn电沉积。此外，该电解液不仅具有高电导率（8.67 mS cm-1）和扩大的电压窗口（与Zn2+/Zn相比可达3 V），而且还能促进锌负极上保护性ZnF2-Zn3(PO4)2富集界面相的原位形成。
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图2 半电池性能
受益于这些协同效应，Zn电极表现出显著的电化学性能，在Zn/Cu电池（1 mA cm-2, 1 mAh cm-2）中，Zn电极表现出了Zn沉积/剥离的高可逆性，在600次循环中CE为99.5%，在Zn//Zn电池中保持了4200小时以上的长期耐久性。此外，具有低水活性的水合有机电解液抑制了氧化钒正极的溶解，因此赋予了Zn//V2O5·nH2O全电池的稳定运行。总之，这项工作拓宽了锌电池的电解液视野，为探索金属电池的先进电解液提供了新的见解。
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图3 全电池性能
Zn metal anodes stabilized by an intrinsically safe, dilute, and hydrous organic electrolyte. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.10.043
 
5. 黄云辉/李巨/伽龙EES：可拉伸隔膜/集流体复合材料，确保电池安全！
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安全是高能量密度电池最关心的问题。华中科技大学黄云辉、麻省理工学院李巨、同济大学伽龙等展示了如何通过设计一种高度可变形的隔膜/集流体（SCC）复合材料结构来减轻机械滥用引起的短路，该复合材料包裹着断裂边缘，并在穿透时对其进行电子绝缘。
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图1 高延展SCC工作原理说明
具体而言，这项工作报告了辊对辊加工金属化塑料SCC的进展，其中在6 μm聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）衬底上沉积750 nm厚的纳米晶铝可替代14 μm铝箔，以作为可充锂离子电池（LIB）的集流体（CC）。研究显示，与最先进的14 μm Al CC相比，Al-PET SCC的机械和电气性能以及电池性能具有高度竞争力，同时重量减少了70.4%，体积减少了46.4%。
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图2 Al-PET SCC的电性能和电池性能
更重要的是，Al-PET SCC在充满电的小型软包电池的刺穿和冲击试验中有效抑制了热失控事件。安全性的提高是由于PET比铝和正极具有更好的机械延展性，因此在穿透过程中，绝缘PET可以在断裂边缘周围延伸并隔离，正极可以自动分层并与外部电路绝缘，从而防止短路引起的热失控。展望未来，仍需在科学和技术上解决几个关键问题，包括（a）如何消除工艺缺陷并进一步提高沉积Al膜的导电性；（b）如何进一步降低薄层电阻以实现快速充电；（c）如何进一步改善Al和聚合物基底之间的界面结合，以避免在高腐蚀性电解液中老化过程中的分层/降解；以及（d）在正极和负极CC中可同时集成哪些其他新功能。
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图3 Al-PET SCC可抑制针刺穿透试验中的短路和温度升高
Stretchable Separator/Current Collector Composite for Superior Battery Safety. Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/d2ee01793h
 
6. 孟颖/陈政等AM：采用液化气体电解液实现-70至60℃超宽温电池！
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锂/氟化碳（Li/CFx）在不需要充电的高能量密度初级储能系统中很有前景。尽管Li/CFx在环境条件下表现出高能量密度（>2100 Wh kg-1），但在零下温度下实现如此高的能量密度仍然是一个挑战，特别是在高电流密度下。
加州大学圣地亚哥分校孟颖、陈政、Weikang Li等报道了一种基于低熔点二甲醚（Me2O）和碳酸丙烯酯(PC)的具有阴离子对溶剂化结构的液化气体电解液(LGE)，其具有低熔点（-141℃）和低粘度（0.12 mPa×S，20℃），促使了-70至60℃之间的高离子传导率（>3.5 mS cm-1）。
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图1 配制电解液和参考电解液的拉曼光谱和模拟结果
具体而言，这里配置了1 M LiBF4-Me2O-PC电解液以改善Li/CFx原电池随温度和倍率变化的性能。优化后的电解液在-70至60℃的宽温度范围内表现出>3.5 mS cm-1的离子传导性。拉曼、MD和DFT模拟表明，所配制的电解液具有阴离子配对溶剂化的特点，其中主要的Me2O分子与Li+的亲和力较弱，通过影响脱溶溶剂化过程而保持快速的传输，从而促进了倍率能力和低温运行。
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图2 CFx在不同电解液中的电化学性能
因此，电解液的快速传输和阴离子配对溶剂化结构带来了低温下电荷传输阻力的降低，这导致了Li/CFx电池性能的显著增强（1690 Wh kg-1, -60 ℃; 1172 Wh kg-1, -70 ℃，基于活性材料）。即使利用50 mg cm-2的负载电极，Li/CFx在-60℃时仍然显示出1530 Wh kg-1。总体而言，这项工作提供了对电解液设计的见解，可能会克服电池在极端环境中的运行限制。
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图3 不同状态下CFx的全局和局部XPS分析
Ultra-Low Temperature Li/CFx Batteries Enabled by Fast-transport and Anion-pairing Liquefied Gas Electrolytes. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202207932
 
7. 李和兴/刘翔鹏Nano Energy：4C循环400次，基于电催化剂的高性能锂硫电池！
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锂硫(Li-S)电池在下一代高能量密度存储设备中有着巨大的前景，然而，穿梭效应和迟缓的转换动力学严重阻碍了其发展。
上海师范大学李和兴、刘翔鹏等选择了简便的喷雾干燥策略来构建嵌入介孔碳基质的氮空穴调控的Mo2N量子点（QMo2N-V）作为功能性电催化剂，并详细研究了量子点和空位工程在Li-S化学中的双重作用。
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图1 材料制备及作用示意
研究显示，Mo2N量子点为多硫化物的化学吸附和转化提供了丰富的活性点。此外，由于局部电子结构的调节，氮空位加强了对多硫化物的亲和力，并进一步加速了它们的氧化还原转化。此外，QMo2N-V呈现出中空的球形结构，具有良好的导电性，它像微反应器一样有效地捕获扩散的多硫化物并促进原位快速反应。
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图2 Li-S电池性能
结果，采用QMo2N-V隔膜的Li-S电池即使在4 C条件下经过400次循环后仍具有510 mAh g-1的可逆容量，这表明其具有良好的循环稳定性。此外，在贫电解液条件下（E/S = 5.0 μL mg-1），8.1 mg cm-2的高硫负载下实现了高达6.6 mAh cm-2的面积容量。总的来说，这项工作提出了一个量子点和空位工程的组合策略，以实现快速的多硫化物转化和持久的循环稳定性，在实用的Li-S电池中显示出巨大的潜力。
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图3 对多硫化物的吸附与催化转化
Nitrogen-Vacancy-Regulated Mo2N Quantum Dots Electrocatalyst Enables Fast Polysulfides Redox for High-Energy-Density Lithium-Sulfur Batteries. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107922
 
8. 北航宫勇吉SusMat：高性能钠电，可循环1万次，能量密度达262 Wh/kg!
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提高钛基材料的倍率能力对于发挥其作为钠离子电池（SIBs）负极材料的潜力至关重要。
北京航空航天大学宫勇吉等通过一步法合成了具有均匀分布超薄碳纳米片的锰掺杂钛酸钠纳米线（Mn-NTO@C），显示了更高的功率密度。
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图1 材料制备示意
所制备的Mn-NTO@C展示了混合储能的实现，它协调了扩散控制的行为和赝电容控制的行为。研究发现，Mn杂原子可以提高Na2Ti3O7相在扩展晶格中的比例，促进钠离子的扩散控制插入/脱出过程。同时，Mn-NTO纳米线和碳纳米片的混合形态提供了一个促进的结构稳定性。电容分析显示，Mn-NTO@C通过混合扩散-赝电容控制过程发挥作用，在10 mV s-1时产生近92%的电容贡献。
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图2 Mn-NTO@C的电容分析
因此，组装的Na||Mn-NTO@C半电池在24 A g-1的极端电流密度下工作良好，循环次数达10000次，容量保持率达95.2%。此外，Mn-NTO@C||Na3V2(PO4)3(NVP)全电池在20 A g-1的条件下，在超过10000次的循环中，每循环的衰减量只有0.0015%，全电池的能量密度和功率密度分别达到了262 Wh kg-1和16.3 kW kg-1的超高水平。
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图3 Mn-NTO@C||NVP的电化学性能
Sodium titanate nanowires for Na+-based hybrid energy storage with high power density. SusMat 2022. DOI: 10.1002/sus2.95

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