孟颖/陈政等AM：液化气体电解液，实现-70至60℃超宽温电池！

锂/氟化碳（Li/CF_x）在不需要充电的高能量密度初级储能系统中很有前景。尽管Li/CF_x在环境条件下表现出高能量密度（>2100 Wh kg^-1），但在零下温度下实现如此高的能量密度仍然是一个挑战，特别是在高电流密度下。

加州大学圣地亚哥分校孟颖、陈政、Weikang Li等报道了一种基于低熔点二甲醚（Me₂O）和碳酸丙烯酯(PC)的具有阴离子对溶剂化结构的液化气体电解液(LGE)，其具有低熔点（-141℃）和低粘度（0.12 mPa×S，20℃），促使了-70至60℃之间的高离子传导率（>3.5 mS cm^-1）。

图1. 配制电解液和参考电解液的拉曼光谱和模拟结果

具体而言，这里配置了1 M LiBF₄-Me2O-PC电解液以改善Li/CF_x原电池随温度和倍率变化的性能。优化后的电解液在-70至60℃的宽温度范围内表现出>3.5 mS cm-1的离子传导性。

拉曼、MD和DFT模拟表明，所配制的电解液具有阴离子配对溶剂化的特点，其中主要的Me₂O分子与Li⁺的亲和力较弱，通过影响脱溶溶剂化过程而保持快速的传输，从而促进了倍率能力和低温运行。

图2. CF_x在不同电解液中的电化学性能

因此，电解液的快速传输和阴离子配对溶剂化结构带来了低温下电荷传输阻力的降低，这导致了Li/CF_x电池性能的显著增强（1690 Wh kg^-1, -60 ℃; 1172 Wh kg^-1, -70 ℃，基于活性材料）。

即使利用50 mg cm^-2的负载电极，Li/CF_x在-60℃时仍然显示出1530 Wh kg^-1。总体而言，这项工作提供了对电解液设计的见解，可能会克服电池在极端环境中的运行限制。

图3. 不同状态下CF_x的全局和局部XPS分析

Ultra-Low Temperature Li/CFx Batteries Enabled by Fast-transport and Anion-pairing Liquefied Gas Electrolytes. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202207932

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