吕坚&李扬扬&孙李刚Nature子刊：Fe/SAs@Mo-based-HNSs用于超稳定HER

氢能是实现碳中和的关键，其中具有单金属原子分散的异质结材料是制氢的理想材料。然而，如何实现大规模制备高稳定性、低成本、方便的单原子锚定异质结构催化剂仍是一个巨大的挑战。

基于此，香港城市大学（深圳）吕坚、香港城市大学李扬扬和哈尔滨工业大学（深圳）孙李刚（共同通讯作者）等人报道了一种从矿物水凝胶开发的铁（Fe）单原子分散异质结的钼（Mo）基纳米片（Fe/SAs@Mo-based-HNSs）。该纳米片在碱性条件下表现出优异的析氢反应（HER）活性和可靠性，在电流密度为10 mA cm^-2下表现出38.5 mV的过电位，在高达200 mA cm^-2下，在运行超过600 h时后性能没有下降，优于大多数已报道的非贵金属电催化剂。

通过DFT计算，以确定Fe/SAs@Mo-based-HNSs在HER中突出的电催化活性的分子基础。作者计算了从实验观察中提取的各个位点的ΔE_H2O值，基于确定的微观结构，构建了三个单相模型（MoP、MoP₂、MoO₂）、三个异质结构界面模型（MoP/MoP₂，MoP/MoO₂，MoP₂/MoO₂）和两个单原子分散模型（Fe@MoO₂-1，Fe@MoO₂-2）。所有界面模型的ΔE_H2O值均高于单相模型，证明异质结构界面有效促进H₂O吸附。

此外，单原子分散Fe原子与MoO₂中1个（Fe@MoO₂-1）和2个（Fe@MoO₂-2）O原子键合的H₂O吸附能力存在显著差异，说明单原子分散Fe原子的局部键合环境极大地影响了电催化位点的H₂O吸附行为。

单相和异质结界面模型均表现出比Pt(111)更强的水吸附能力，说明MoP₂、MoP₂和MoO₂纳米晶体及其异质结构界面是高效吸附水的关键。结果表明，在吸附H₂O分子时，异质结界面和单Fe原子位点出现了明显的电子耗损，表明了电子从活性位向H₂O分子转移的有效促进作用。

Two-dimensional mineral hydrogel-derived single atoms-anchored heterostructures for ultrastable hydrogen evolution. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-33725-8.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-33725-8.