熊海峰/黄小青/林森Nature子刊:PdSn纳米线上层状Pd氧化物促进直接H2O2合成

本文通过两步法在Pd4Sn合金纳米线(NW)上合成一层Pd氧化物(Pd L/PdSn-NW),该催化剂能够高效催化H2O2合成。

熊海峰/黄小青/林森Nature子刊:PdSn纳米线上层状Pd氧化物促进直接H2O2合成
目前,工业上生产H2O2的方法主要采用蒽醌氧化法(AO法),而AO法需要大量的能源消耗和添加烷基苯等有毒有机溶剂。电化学H2和O2直接合成H2O2(DHS)是一种绿色且有效的替代方案,然而目前主要的难题就是没有开发出高效的多相催化剂以实现电催化H2O2的大规模商业应用。
基于此,厦门大学熊海峰黄小青福州大学林森等通过两步法在Pd4Sn合金纳米线(NW)上合成一层Pd氧化物(Pd L/PdSn-NW),该催化剂能够高效催化H2O2合成。
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具体而言,首先通过溶剂热法合成表面粗糙的Pd4Sn纳米线(PdSn-NW),然后将Pd前体沉积在PdSn合金纳米线(NW)上并在空气中退火。通过两步法制备的Pd L/PdSn-NW表现出优异的H2O2生产性能,其能够在零摄氏度下直接生产H2O2,并且生产速率>520 mol kgcat-1 h-1和选择性>95%;对于一步法制备的PdSn纳米线和PdSn纳米颗粒催化剂,催化剂表面在流动的H2/O2中容易被还原,表现出较低的H2O2反应性。
熊海峰/黄小青/林森Nature子刊:PdSn纳米线上层状Pd氧化物促进直接H2O2合成
在Pd L/PdSn-NW催化剂上优异的H2O2产量归因于PdSn纳米线上存在Pd氧化物层,Pd氧化物层在流动的H2/O2中是稳定的,而其他PdSn纳米颗粒和PdSn纳米线催化剂在H2/O2的存在下会经历还原反应。
此外,层状Pd氧化物减少了对氧/氢的吸附、抑制了O-O和H-H键的断裂以及减少了对产生的过氧化物的吸附,从而完全抑制了H2O2加氢和分解。总的来说,这种在金属纳米线上沉积金属层的表面工程方法,为设计和开发高活性DHS催化剂提供了一种有前景的策略。
Layered Pd Oxide on PdSn Nanowires for Boosting Direct H2O2 Synthesis. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33757-0

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