Angew. :Co-N/GFs实现高选择性双电子ORR 2022年11月2日 上午12:19 • 顶刊 • 阅读 32 本文系统地研究了碳负载单原子催化剂(SACs)对氧还原反应(ORR)路径(双电子,2e-或四电子,4e-)的边缘效应 具有高效率和高选择性的电催化剂,对于高性能、低成本和可持续的储能应用是至关重要的。基于此,澳大利亚格里菲斯大学张山青教授和上海理工大学Yuhai Dou(共同通讯作者)等人系统地研究了碳负载单原子催化剂(SACs)对氧还原反应(ORR)路径(双电子,2e–或四电子,4e–)的边缘效应,得出了2e–-ORR在边缘托管Co-N4原子位点上进行比在基面托管Co-N4原子位点上进行更有利的结论。作者合成了具有不同边体积比的Co-SACs,制备的富边缘Co-N/HPC催化剂表现出优异的2e–-ORR性能,在较宽的电位范围内具有~95%的选择性。 作者进行了DFT计算,从理论上研究ORR的反应能量与锚定位点的局部几何结构之间的相关性。基于单层石墨烯缺陷位点上的锚定位置,构建了五种类型的Co-N4构型,包括基面承载的Co-N4/G(位于石墨烯基面中)、边缘承载的Co-N4/ACG(位于在石墨烯扶手椅边缘之间)、Co-N4/AC边缘(位于石墨烯扶手椅边缘旁边)、Co-N4/ZZG(位于石墨烯之字形边缘之间)和Co-N/ZZ边缘(位于石墨石墨烯之形边缘旁边)。 SACs的热力学稳定性很大程度上取决于主体材料中的锚定位点及其与配位不饱和金属原子的相互作用,因此通过计算Co原子嵌入N掺杂石墨烯基体时的能量变化,以比较构建的Co-N4构型的形成能量。Co-N4/ACG、Co-N4/AC边缘、Co-N6/ZZG和Co-N4/ZZ边缘的计算形成能低于Co-N4/G,表明Co原子倾向于通过形成Co-N键而被限制在边缘位置。 Edge-hosted Atomic Co-N4 Sites on Hierarchical Porous Carbon for Highly Selective Two-electron Oxygen Reduction Reaction. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202213296. https://doi.org/10.1002/anie.202213296. 原创文章,作者:华算老司机,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2022/11/02/d13507cc2e/ Angew.上海理工催化澳大利亚格里菲斯大学 赞 (0) 0 生成海报 微信扫码分享 相关推荐 北化所ACS Catal.: 利用理论计算系统研究三原子金属簇对N2的吸附和解离行为 2022年12月9日 南京师范大学,重磅Science! 2023年12月17日 湖大马建民Angew:添加剂促使疏水锂离子溶剂化结构,成功抑制LiPF6水解! 2023年10月14日 计算+实验顶刊集锦:李灿、孙立成、唐军旺、张华、廖培钦、焦锋等人最新成果 2023年9月30日 中科大宋礼/陈双明ACS Nano:超稳定锌金属负极,全电池寿命超3300圈! 2023年10月10日 中南大学,Nano Lett.: Cu表面外延生长六方氮化硼,诱导高拉伸应变促进CO2电还原 2024年11月11日