湖大马建民Angew：4.7V高压钠金属电池！

因为具有丰富的Na资源，钠金属电池（SMBs）被认为是有前景的电池系统。然而，电解液和正极之间的兼容性差，严重阻碍了它的发展。

湖南大学马建民等提出了一种阴/阳离子溶剂化策略，以NaClO₄和三甲氧基（五氟苯基）硅烷（TPFS）作为双添加剂（DA）来实现耐4.7V高压的SMBs电解液。

图1. 高压Na||Na₃V₂(PO₄)₂O₂F电池性能

与空白电解液相比，基于以下三点，采用DA的电解液具有更高的氧化稳定性。ClO₄-与Na⁺有很强的配位作用，与溶剂形成聚合链，减少了充电过程中大量溶剂的持续分解。TPFS可以优先与PF₆-协调，削弱PF6-溶剂的相互作用，加速PF₆-脱溶剂化，从而大大提升了电解液的氧化稳定性。

此外，由于TPFS的高浓度Si-O基团，DA电解液具有自我净化能力，可以清除电解液中的不良物种，有效防止CEI/SEI的腐蚀。

图2. CEI表征

因此，这种电解液将碳酸酯电解液的氧化稳定性从3.77V提高到4.75V，并使Na||Na₃V₂(PO₄)₂O₂F(NPF)电池在4.7V下循环500次后，容量保持率达到93%，平均库伦效率(CE)达到99.6%，并提供了长期的Na沉积/剥离和显著的树枝状物抑制能力。因此，这项工作为提高SMB的抗氧化性和赋予传统碳酸酯电解液的自净化能力提供了一个可行的策略。

图3. 钠沉积/剥离性能

Highly Oxidation-Resistant Electrolyte for 4.7 V Sodium Metal Batteries Enabled by Anion/Cation Solvation Engineering. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202214198

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