南邮​Small:可控双缺陷协同促进VSe2纳米薄片pH通用电催化HER

本文通过胶体反应和腐蚀过程组装双缺陷改性VSe2纳米片(V0.8Mo0.2Se2-x),在较宽的pH范围内提高了电催化HER性能。

南邮​Small:可控双缺陷协同促进VSe2纳米薄片pH通用电催化HER
催化水分解析氢反应(HER)是实现净零碳排放的一个有前景的战略。然而,由于缺乏高性能的催化剂,电催化析氢反应动力学缓慢。虽然通过调节电解液的酸度可以优化催化剂的HER性能,但是这导致催化剂在反应过程中不稳定。因此,开发具有优异性能的pH通用HER电催化剂对于电催化析氢的实际应用具有重要意义。
近日,南京邮电大学李兴鳌崔衍张健等通过胶体反应和腐蚀过程组装双缺陷改性VSe2纳米片(V0.8Mo0.2Se2-x),在较宽的pH范围内提高了电催化HER性能。
南邮​Small:可控双缺陷协同促进VSe2纳米薄片pH通用电催化HER
南邮​Small:可控双缺陷协同促进VSe2纳米薄片pH通用电催化HER
实验结果表明,在酸性(0.5 M H2SO4)、碱性(1.0 M KOH)和中性(1.0 M PBS)介质中,电流密度为10 mA cm-2时V0.8Mo0.2Se2-x上的HER过电位分别为67.2 mV、72.3 mV和122.3 mV。
更重要的是,V0.8Mo0.2Se2-x在以上三种电介质中,能够在10 mA cm-2电流密度下连续运行60小时而没有发生明显的性能下降;并在空气中放置5个月后,V0.8Mo0.2Se2-x仍能保持初始的电流密度。
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密度泛函理论(DFT)计算表明,Se空位出现在SA Mo缺陷周围,由两个相邻的SA Mo原子和两个周围对称的Se空位组成的反应微环境导致最佳的水解离和氢解吸动力学,从而提升了电催化HER活性。该项工作系统地研究了双缺陷协同增强TMDCs纳米片活性的来源,这为设计在宽pH范围内具有优越活性的水电解催化剂提供了指导。
Spatial Relation Controllable Di-Defects Synergy Boosts Electrocatalytic Hydrogen Evolution Reaction over VSe2 Nanoflakes in All pH Electrolytes. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202204557

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