​吉大杨春成/蒋青CEJ:同步双调制纳米团簇和单原子实现高效氧还原电催化

本文成功合成一种高分散的Co/Zn金属原子和纳米团簇固定在多孔N掺杂碳骨架上的多尺度催化剂。

​吉大杨春成/蒋青CEJ:同步双调制纳米团簇和单原子实现高效氧还原电催化
开发具有稳定性能的单原子氧还原反应(ORR)催化剂是至关重要的,而它们不令人满意的内在活性仍然是一个重大挑战。密度泛函理论(DFT)模拟结果表明,Co纳米团簇与Zn单原子(ZnN4)的同步双调制可以提高Co单原子(CoN4)位点的本征活性。
基于此,吉林大学材料科学与工程学院杨春成教授和蒋青教授(共同通讯)等人成功合成一种高分散的Co/Zn金属原子和纳米团簇固定在多孔N掺杂碳骨架上的多尺度催化剂。
​吉大杨春成/蒋青CEJ:同步双调制纳米团簇和单原子实现高效氧还原电催化
合成的Co1/Zn20-N-C-200表现出优异的ORR性能,半波电位为正(E1/2=0.89 V),对甲醇的耐蚀性突出,在碱性介质中的稳定性优越,在某些方面优于大多数非贵金属基催化剂和基准的Pt/C催化剂。
Co1/Zn20-N-C-200在应用于自制的锌空气电池时也实现了1.47 V的高开路电压和116 mW cm-2的功率密度。
​吉大杨春成/蒋青CEJ:同步双调制纳米团簇和单原子实现高效氧还原电催化
根据DFT计算结果可以发现,通过Co纳米团簇和Zn单原子(ZnN4)对Co单原子活性位点(CoN4)的同步双调制,可以增加Co三维轨道的电子密度,调整ORR中间产物的吸附能量,从而提高ORR活性。
这项工作可能为有效改变单原子活性中心的电子结构打开一扇大门,有望应用于清洁能源装置的合理设计。
​吉大杨春成/蒋青CEJ:同步双调制纳米团簇和单原子实现高效氧还原电催化
Synchronous Bi-modulation by nanoclusters and single atoms for high-efficient oxygen reduction electrocatalysis, Chem. Eng. J., 2022, DOI:10.1016/j.cej.2022.137441.
https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.137441.

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