​西安交大丁书江NML：0至60℃全天候实用锂金属电池！

具有高离子电导率的凝胶聚合物电解质（GPEs）的快速改进使其更接近固态锂金属电池的实际应用。溶剂和聚合物的结合使GPEs中的准液体快速离子传输成为可能。然而，溶剂和聚合物之间不同的离子传输能力将造成局部不均匀的Li⁺分布，从而导致严重的枝晶生长。此外，溶剂的差热稳定性也限制了电解质的工作温度窗口。优化离子传输环境和提高热稳定性是阻碍GPEs应用的两个主要挑战。

西安交通大学丁书江等提出了一种通过在GPE中引入垂直排列的蒙脱土（MMT）来创建离子传导阵列（ICA）的策略。

图1. 材料合成

具体而言，作者通过定向冷冻法制备了垂直排列的MMT阵列作为具有超低曲率的ICA，并通过紫外线诱导聚合在GPE中创造了分布良好的连续离子传输界面以促进Li+迁移。

因此，GPE/VAMMT表现出改善的离子迁移数和更高的离子传导率，在室温下达到1.08 mS cm^-1。此外，作者利用6Li固态核磁共振、同步辐射X射线衍射和动态计算机模拟研究了GPE/VAMMT中的离子传输机制。

图2. 电化学性质和半电池性能

实验和理论结果显示，在VAMMT的界面和层间有短的离子传输路径和高的导电性，阐明了快速和均匀的离子传输。因此，采用GPE/VAMMT的Li||LiFePO₄全电池表现出约130 mAh g^-1的高容量，并且在30℃下循环1000次后容量保持率超过85%。

即使在极端的测试温度下，GPE/VAMMT||LiFePO₄电池也显示出约125 mAh g^-1的高容量，在0℃下循环200次后容量保持率>95%，在高温（60℃）下也可长期循环（>500次），库仑效率为99.4%。此外，GPE/VAMMT还在Li-S和Li-NCM系统中进行了测试，并表现出优异的电化学性能。

图3. 全电池性能

Quasi-Solid-State Ion-Conducting Arrays Composite Electrolytes with Fast Ion Transport Vertical-Aligned Interfaces for All-Weather Practical Lithium-Metal Batteries. Nano-Micro Letters 2022. DOI: 10.1007/s40820-022-00952-z