​华科孙永明AM：LiF溶解-沉积机制使稳定的锂金属电池成为可能

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本文报告了一种锂金属复合材料的设计

​华科孙永明AM：LiF溶解-沉积机制使稳定的锂金属电池成为可能
氟化界面相的产生已成为改进锂金属负极在可充高能电池中应用的有效策略。
与通过广泛采用的电解液工程（如盐和含氟溶剂添加剂）引入含氟物种相比，华中科技大学孙永明等报告了一种锂金属复合材料的设计，其中LiF可以在液态电解液中通过溶解-沉淀机制在锂金属表面局部重新分布，并使高氟含量的固体电解质界面相（SEI）形成。
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图1. Li/Li22Sn5/LiF负极的作用示意及性能
从概念上讲，与电解液成分的电化学/化学分解不同，作者提出通过LiF的新型溶解-沉淀机制来创建富含LiF的SEI，用于保护锂金属，这可以避免含氟溶剂或含氟阴离子造成的不良副反应的发生。
具体而言，Li/Li22Sn5/LiF纳米复合材料通过SnF2和金属锂之间的自发转化和合金化反应，通过反复压延过程，均匀地分布在金属锂基体中。复合Li/Li22Sn5/LiF电极中的超细LiF纳米颗粒可被溶解到电解液中，随后在相邻的金属锂表面局部再沉淀，形成整体LiF保护的金属锂表面，这进一步使富含LiF的SEI形成。
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图2. 半电池性能
结果，Li/Li22Sn5/LiF负极在碳酸酯电解液中以1 mA cm-2和1 mAh cm-2条件循环时显示出令人印象深刻的平均库仑效率（∼99.2%），并在1 mA cm-2和2 mAh cm-2时表现出显著的循环寿命，超过1600小时。当应用于具有4.0 mAh cm-2高正极面容量的钴酸锂全电池时，在2.8-4.5 V的宽电压范围内，以2:1的低负/正比，在0.5 C的100次循环后实现了高容量保持率∼91.1%。
总之，这种设计在概念上与采用广泛使用的含氟电解液添加剂在SEI中引入氟物种的设计不同，为实现可靠的锂金属电池提供了另一种方法。
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图3. 钴酸锂全电池性能
Locking Active Li Metal through Localized Redistribution of Fluoride Enabling Stable Li Metal Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202207310

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